湘潭大学龙碑&湖南农大吴雄伟&川大张千玉Adv. Sci.:Co doped BiOBr超薄纳米片-水系锌电超高载量自支撑负极

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由于高的理论容量、安全性和经济可行性,水系锌离子电池受到了广泛的关注。目前,水系锌电研究已经取得了巨大的进步,大量性能优异的锰基和钒基等正极材料被开发。然而,金属锌负极的使用受到了锌枝晶、死锌和水消耗等问题的阻挠。一方面,多种方法尝试改善金属锌负极的问题;另一方面,越来越多的嵌入型负极被开发并组装摇椅式锌电。遗憾的是,目前报道的嵌入型负极没有研究其在高载量下的电化学性能,无法判断它们的实际应用潜力。


【工作介绍】

近日,湘潭大学龙碑、湖南农业大学吴雄伟和四川大学张千玉等人利用一步水热法合成了Co掺杂的BiOBr超薄纳米片(Co-UTBiOBr),并与碳纳米管复合得到不同载量的自支撑电极,首次成功使用BiOBr作为“Rocking chair”水系锌电负极。实验和理论计算相结合,证明Co-UTBiOBr具有快速的电子/离子传输能力。非原位表征揭示UTBiOBr的“嵌入+转化”反应机制。基于此,在15 mg cm-2的高载量下,Co-UTBiOB仍然展示出130 mAh g-1的可逆容量,且在1 A g-1电流下循环3000圈无容量衰减。而且,Co-UTBiOBr//MnO2全电池展示出优秀的稳定性。该文章发表在国际顶级期刊Advanced Science上。湘潭大学副教授龙碑和硕士张青为本文共同第一作者。


【内容表述】

大量二维材料被报道作为优秀的储锌载体,如:δ-MnO2,MoS2和VSe2,它们的层间距约为0.6-0.7 nm。BiOBr是一种特殊的层状材料,由一个[Bi2O2]2+层和两个Br层堆叠组成,层间距约为0.89 nm,远大于水合锌离子的直径,可能成为优异的储锌材料。进一步理论计算发现,Zn2+在层间的扩散能垒较大(1.058 eV),而少量的Co掺杂可以显著减小能垒(0.29 eV)并增加电子导电性。因此为了获得具有快速Zn2+和电子传输速度的电极材料,作者设计了Co掺杂BiOBr超薄纳米片。


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图1. BiOBr基材料的形貌表征。


相比普通方法制备的BiOBr(18 nm),使用离子液体Br源制备的Co-UTBiOBr展示出超薄的纳米片结构(2.6 nm),分别对应20和3个原子层,超薄纳米层缩短了Zn2+扩散距离。


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图2. BiOBr基材料的电化学性能测试。


超薄纳米片结构提高了库伦效率和循环稳定性,Co掺杂进一步改善Zn2+扩散和BiOBr结构稳定性。因此,Co-UTBiOBr在5,10和15 mg cm-2的载量下均展示出优异的电化学性能。


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图3. BiOBr储能机制研究。


多种非原位测试证实,BiOBr具有“嵌入+转化”反应机制,且循环可逆性高。


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图4. Co掺杂对BiOBr作用的理论验证。


DFT计算佐证,适量Co掺杂可以减小Zn2+扩散能垒和M-Zn的吸附能,并增加电子导电性。


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图5. Co-UTBiOBr//MnO2摇椅式锌电的电化学测试。


在全电池测试中,扣电在0.2 A g-1展示出130 mAh g-1的稳定容量,软包电池在不同弯曲程度下具有稳定的电压和放电容量,证明其实际应用潜力。


【结论】

在这个工作中,通过一步水热法成功制备了Co掺杂的BiOBr超薄纳米片并应用为摇椅式锌电负极,并通过简单抽滤得到不同载量的Co-UTBiOBr@CNTs自支撑电极。实验和理论计算证明,超薄纳米片和Co掺杂协同改善离子/电子传输、Zn2+储存可逆性和结构稳定性。因此,在不同载量下(5,10和15 mg cm-2),Co-UTBiOBr均展示出优异的电化学性能,且自设计的Co-UTBiOBr//MnO2摇椅式锌电证实其应用前景。该工作为水系锌电高载量负极的设计提供了借鉴。


Bei Long, et al. Few-Atomic-Layered Co-Doped BiOBr Nanosheet: Free-Standing Anode with Ultrahigh Mass Loading for “Rocking Chair” Zinc-Ion Battery, Adv. Sci., 2022, DOI:10.1002/advs.202204087


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参考文献: