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“结构-活性位”双功能氧电极催化剂及其可逆锌-空气电池

可逆锌-空电池安全、环保,具有高的理论能量密度(1086Wh/kg)及低成本等优点,但在电池充放电过程中,氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)通常需要在较高的过电位进行,其缓慢的动力学过程严重制约了锌-空电池的能量转化效率。贵金属Pt和Ir/Ru基催化剂是目前催化ORR、OER反应最好的材料,但是高昂的成本限制了其大规模应用。此外,O2在电解液中的溶解度很低(6M KOH溶液中为10-4mol/L),强化O2的传质有助于提高催化活性。因此,设计一种廉价、高效ORR/OER的双功能催化剂成为可逆锌-空电池研究的重要内容之一。

针对上述问题,国防科技大学雷永鹏王应德和福建物质结构研究所王要兵研究员等以氧化石墨烯为原料,利用热处理过程中金属催化原位生长碳纳米管原位形成Fe-Nx、Fe@C结构,构建三维石墨烯/碳纳米管复合物。一方面,Fe-Nx作为催化活性位,接受来自 Fe@C 注入的热电子,ORR/OER活性得到大幅提升;另一方面,NG/NCNTs复合结构有利于电子转移和传质。Fe@C-NG/NCNTs在碱性条件下表现出优异的双功能ORR/OER活性,作为氧电极组装的锌-空电池表现出与Pt/C+IrC催化剂相当的活性

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图1 Fe@C-NG/NCNTs的(a)SEM图;(b,c)TEM图;(d,e)HRTEM图;(f)Fe@C示意图;(g)HAADF-STEM图和Mapping图

“结构-活性位”双功能氧电极催化剂及其可逆锌-空气电池

图2 Fe@C-NG/NCNTs的(a)XPS全谱;(b)高倍N 1s窄谱;(c)高倍Fe 2p 窄谱;(d)57Fe的穆斯堡尔谱;(e)Fe K-edge的XANES谱;(f)Fe K-edge的EXAFS谱

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图3(a)Fe@C-NG/NCNTs和Pt/C的LSV图;(b)Fe@C-NG/NCNTs在不同转速下的LSV图,插图为K-L曲线;(c)Fe@C-NG/NCNTs,RuO2/C,Pt/C和GC的(a)LSV图;(d)Fe@C-NG/NCNTs和Pt/C的双功能ORR/OER极化曲线

“结构-活性位”双功能氧电极催化剂及其可逆锌-空气电池

图4(a)Fe@C-NG/NCNTs和Pt/C+Ir/C组装电池的放电曲线和对应的功率密度曲线;(b) Fe@C-NG/NCNTs在10 mA cm-2条件下的恒流放电平台,插图为点灯照片;(c)Fe@C-NG/NCNTs和Pt/C+Ir/C电极在10 mA cm-2条件下的充放电循环稳定性

该工作通过简单的一步固相热解实现了结构(NG/NCNTs)和活性组分(Fe-Nx和Fe@C)的理性设计。制备的Fe@C-NG/NCNTs在半电池和全电池中均表现出优异的催化活性和稳定性。更重要的是,这种策略为不仅提供了一种廉价、高效的非贵金属催化剂,也为后续设计具有“结构-活性位”的电催化材料提供了启示。

Qichen Wang, Yongpeng Lei, Zhiyan Chen, Nan Wu, Yaobing Wang, Bing Wang, Yingde WangFe/Fe3C@C Nanoparticles Encapsulated in N-Doped Graphene-CNTs Framework as An Efficient Bifunctional Oxygen Electrocatalyst for Robust Rechargeable Zn-air Batteries, J. Mater.Chem. A, 2017, DOI: 10.1039/C7TA08423D

通讯作者介绍:雷永鹏,男,1982年生。2011年毕业于国防科技大学,获材料科学与工程专业博士学位,博士论文被评为湖南省优秀博士学位论文(2014)。研究方向为结构/功能纤维及其复合材料、光/电能源催化材料。先后主持国家自科基金项目等22项,已发表SCI论文50余篇,授权发明专利5项。共同指导全军优秀硕士学位论文2篇,指导立项国家级大学生创新项目8项。

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