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基于电荷累积的光诱导场钝化高效Si/PEDOT:PSS异质结太阳能电池

近年来,基于p型共轭聚合物PEDOT:PSS的硅基异质结太阳能电池(HSCs),由于其制备方法简单、成本低和效率较高等,成为研究重点。目前,在Si/PEDOT:PSS界面,采用介质层(SiOx、AlOx)和宽带隙高分子聚合物等对硅表面进行钝化,降低光生电流复合损失。然而,为了确保空穴在界面的传输,介质层必须足够薄(<3 nm),既而牺牲了介质层的钝化性能,无法对硅表面进行有效钝化。为了解决这个问题,通常在PEDOT:PSS表面加一层具有高功函的薄膜,或分区钝化。已经报道了高功函MoOx、WOx和CuI等薄膜提升硅表面钝化和电池性能。最近,中国科学院宁波材料技术与工程研究所叶继春研究员团队巧妙地利用TiO2在紫外(UV)光下产生的负电荷超氧基团(O2-)的累积层对硅表面的有效场钝化,并有良好的减反作用,Si/PEDOT:PSS异质结电池获得了优异的光伏性能。同时,发现UV光可调节O2-的累积层的强度,并研究了光诱导电场对硅表面的钝化作用和电池内建电势的调控机理,并指出该光致电场可适当地应用于其他异质结太阳电池。该文章发表在国际期刊ACS Nano上(影响因子:13.94)。

将溶液法制备的TiO2应用于Si/PEDOT:PSS HSCs中作为UV光敏减反层,在PEDOT:PSS和TiO2之间插入一层10 nm左右的聚二甲基硅氧烷(PDMS)隔绝薄膜,确保TiO2薄膜的光生电荷不被PEDOT:PSS薄膜消耗。带负电荷PDMS/TiO2减反层的引入,显著提升电池的光伏性能,包括短路电流(Jsc)和开路电压(Voc),平面结构电池光电转化效率(PCE)达到了15.51%。

基于电荷累积的光诱导场钝化高效Si/PEDOT:PSS异质结太阳能电池            

图1. (a)Si/PEDOT:PSS HSCs结构示意图;(b)基于PDMS/TiO2减反层Si/PEDOT:PSS HSCs在AM1.5 G下的最佳效率的J-V曲线。

从实验和计算验证了光敏减反层(PDMS/TiO2)对光学管理效率达到了传统随机金字塔结构的减反水平,PEDOT:PSS、PDMS和TiO2的最佳厚度分别为:70 nm、10 nm和15nm。

基于电荷累积的光诱导场钝化高效Si/PEDOT:PSS异质结太阳能电池

图2. 通过模拟计算的不同TiO2厚度的Si/PEDOT:PSS HSCs 的(a)反射率和(b)光电流损失;(c) 各层减反层在平面硅上的反射率;(d) 各层减反层Si/PEDOT:PSSHSCs 的外量子效率(EQE)曲线。

随后,作者通过电子自旋共振谱谱(EPR)测试,验证了在UV光照下,TiO2薄膜的累积电荷是带负电荷的O2-,其特征峰在g=2.056处。通过无接触式原子力扫面电镜和电容-电压(C-V)测试TiO2薄膜的累积电量的变化,在1 mW/cm^2 UV照射下,TiO2薄膜能累积3.71×10^14 cm^-2的负电荷,并发现UV的光照时间和强度能调节薄膜累积电荷量。通过Sinton少子寿命仪测试Si/PEDOT:PSS/PDMS/ TiO2的少子寿命变化情况,随着UV照射时间和强度的提高,表面累积的负电荷浓度的增大,少子寿命变大,在3 mW/cm^2 UV照射下,少子寿命比Si/PEDOT:PSS的提高了5倍。通过计算发现,表面累积负电荷(Qif)大于1×10^12 cm^-2时,才能诱导硅表面带变的弯曲,进而提高电池的内建电势;在Qif = 4×10^13 cm^-2,电池的内建电势提高84mV,从而提升电池的Voc和结区的光生电荷的分离效率。

基于电荷累积的光诱导场钝化高效Si/PEDOT:PSS异质结太阳能电池

图3. (a) TiO2薄膜在有无UV光照下的EPR谱;(b) TiO2薄膜在UV光照下的表面电势;(c)不同UV光照时间的C-V曲线和等价电路。

基于电荷累积的光诱导场钝化高效Si/PEDOT:PSS异质结太阳能电池

图4. (a)不同UV光照时间和(b)不同UV光照强度下,基于各减反层的n-Si少子寿命变化规律。

基于电荷累积的光诱导场钝化高效Si/PEDOT:PSS异质结太阳能电池

图5. (a)在累积负电荷的作用下Si/PEDOT:PSS HSCs能带结构示意图;(b) Si/PEDOT:PSS HSCs的Voc和PCE随表面电荷浓度的变化趋势。

 材料制备过程:

将PEDOT:PSS旋涂(3500 rpm)在RCA清洗后的n-Si(电阻率为0.05−0.1 Ω·cm,厚度为300 ± 15 um)抛光面上,140 °C下加热10 min制得70 nm左右的PEDOT:PSS膜。通过丝网印刷制备10 mm*10 mm的Ag电极。将0.5%的PDMS溶液旋涂(6000 rpm)至电池上,得到10 nm左右的PDMS膜,TiO2量子点悬浮液被旋涂(4000 rpm)在PDMS膜上,在140 °C热板上加热5 min制得15 nm的TiO2膜,最后通过热蒸镀制备150 nm的Al电极。

 参考文献:

Zhaolang Liu, Zhenhai Yang, Sudong Wu, Juye Zhu, Wei Guo, Jiang Sheng*, Jichun Ye*, Yi Cui*, Photoinduced Field-Effect Passivation from Negative Carrier Accumulation for High Efficiency Silicon/Organic Heterojunction Solar Cells.  ACS Nano, (2017), DOI: 10.1021/acsnano.7b07222.

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