Science发完5年后,Shirley Meng等人Nature Energy报告液化气电解质最新进展

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第一作者:Yijie Yin, Yangyuchen Yang

通讯作者:Y. Shirley Meng, Oleg Borodin & Yangyuchen Yang

通讯单位:加州大学圣地亚哥分校,芝加哥大学,美国陆军实验室


【研究亮点】

受清洁灭火剂成分的启发,作者展示了基于1,1,1,2-四氟乙烷和五氟乙烷的安全液化气电解质,在-78至+80 °C范围内保持 >3 mS cm-1的离子电导率。由于有利的溶剂化化学和富氟环境,在3 mA cm-2和3 mAh cm-2的锂循环中以>99%的库仑效率进行了超200次循环,同时证明了 Li/NMC622全电池在-60至+55 °C的稳定循环。此外,作者还展示了一种基于液化气电解质在不同温度下的蒸汽压差的一步溶剂回收过程,这有望实现大规模的可持续应用。


【主要内容】

近几十年来,人们对高能二次电池的需求呈指数级增长,其应用范围从便携式电子产品扩展到电动汽车和电网存储。锂金属负极因其最高的理论比容量和最低的电化学电位被认为是高能量密度可充电电池的最有希望的负极材料。然而,与锂枝晶生长相关的安全问题,以及在零下温度时有限的循环寿命和容量衰减,阻碍了它的实际应用。由于上述问题在很大程度上取决于电池电解质的物理和化学性质,因此开发新的化学物质和设计策略对于解决这些问题至关重要。为了规避传统的液相温度窗口,Shirley Meng等人提出了使用多种液化气氢氟烃作为主要溶剂的变革性概念。由于它们的超低粘度和冰点,这些液化气电解质 (LGE) 在低温下表现出更好的性能。为了扩展原有的LGE系统,通过添加其他助溶剂(例如四氢呋喃和乙腈)进一步提高了性能,从而实现了超过500次循环的稳定锂沉积和剥离,平均库仑效率为99.6%,以及500次循环后容量保持率超过96.5%的 Li/NMC循环。然而,使用高压和易燃气体会带来相应的安全和环境问题。


鉴于此,芝加哥大学Shirley Meng教授课题组联合美国陆军实验室Oleg Borodin等人报告了一种用于宽温度范围锂金属电池的多功能 LGE,它同时具有其固有的灭火性能和使用后的经济回收利用。通过将(液化)二甲醚添加到不易燃的1,1,1,2-四氟乙烷 (TFE) 和五氟乙烷(PFE)中,合理设计了LGE,作者展示了其自灭火效果以及简单的一步溶剂回收过程。由于在很宽的温度范围内具有足够高的离子电导率、有利的溶剂化结构和SEI形成,所设计的 LGE表现出稳定的锂金属循环性能,库仑效率为99%,Li/NMC622全电池在高至4.2 V条件下长期循环可在-60 °C至+55 °C间运行。研究人员使用冷冻聚焦离子束/扫描电镜(cryo-FIB/SEM)观察到了具有大颗粒尺寸和均匀覆盖的致密锂金属沉积形态,冷冻透射电镜(cryo-TEM)表征发现锂上形成的薄而致密的SEI可以提高电池循环稳定性。LGE的电化学、安全和回收特性均直接源自其物理和化学特性。这项研究为设计多功能电解质提供了见解,并为设计具有宽工作温度范围和可回收的更安全电池提供了一条有前景的途径。

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Fig. 1 Design of LGEs.

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Fig. 2 Properties of LGEs.

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Fig. 3 Bulk structure and MD simulation results of the formulated electrolytes.

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Fig. 4 | Electrochemical performance of Li-metal anode and Li/NMC622 cells in different electrolytes.

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Fig. 5 | Visualization of Li morphology and SEI.

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Fig. 6 | SEI information obtained by XPS measurements with electrolytes.

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Fig. 7 | Recycling concept and demonstration of LGEs.


【文献信息】

Yin, Y., Yang, Y., Cheng, D. et al. Fire-extinguishing, recyclable liquefied gas electrolytes for temperature-resilient lithium-metal batteries. Nat Energy (2022). 

https://doi.org/10.1038/s41560-022-01051-4


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参考文献: