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多孔纳米泡沫铟:一种新型高效二氧化碳产甲酸电催化材料

二氧化碳电化学还原可以利用风能,太阳能等可再生能源转化产生的清洁电能,在常温常压下将二氧化碳转化为燃料或者高附加值平台化合物。因此,二氧化碳电化学转化被广泛认为是一种可以有效缓解能源问题和温室效应的绿色化学过程。而制备兼具高活性和高选择性的催化剂,是提高二氧化碳转化效率的关键。在众多金属电化学催化剂中,虽然铟催化剂具有很高的甲酸选择性,但现有的金属铟催化剂较低的电流密度和较高的过电势是其一大缺陷。近年来通过氢模板制备的多孔泡沫金属电极作为二氧化碳电催化还原催化剂引起了研究人员的广泛兴趣。研究人员通过制备不同形貌的多孔金属泡沫电极显著提高了二氧化碳电催化还原过程的选择性和转化效率。

最近,浙江大学化学工程与生物工程学院李中坚副教授和侯阳研究员联合研究团队在ChemElectroChem上以封面文章的形式报道了利用改进的氢模板法制备的新型多孔纳米泡沫铟电极用于二氧化碳到甲酸高效电化学催化转化的工作。该团队通过在传统氢模板法的金属沉积液中添加了一定浓度的氯化铵以辅助铟离子在基底表面的电沉积,制得的多孔泡沫铟电极展现出独特的纳米铟晶枝以及三维多孔结构。得益于该种独特的微观结构,这种多孔泡沫铟电极在中性条件下表现出优异的二氧化碳电催化还原活性和稳定性。在电极电势为-0.86V 和 -1.26 V(vs.RHE)条件下,二氧化碳还原电流密度分别达到-5.5和-25mA/cm2。在-0.86V电势条件下,甲酸的库伦效率达到86 %,其过电势只有~400 mV。理论计算表明,这种新型多孔泡沫铟电极上的纳米晶枝尖端具有很高的电场诱导离子浓度和极高的电荷密度,有效促进了中间体自由基的生成,因此提高了二氧化碳电催化还原的效率。此外,材料表征结果表明该催化剂上存在的氧化铟也有助于提高二氧化碳的催化的活性。该新型多孔纳米泡沫铟不仅在二氧化碳电催化还原性能上优于很多商业化的电催化材料,同时由于其制备方法简单,使其具有很好的应用潜力。该研究提出的氯离子辅助氢模板法不仅可以用于二氧化碳电还原催化材料的开发,也为其他电化学/光电化学催化材料的合理设计提供了新的思路。相关工作将在2018年第二期的ChemElectroChem上以封面文章形式进行报道 (http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/celc.201700935/full)。

多孔纳米泡沫铟:一种新型高效二氧化碳产甲酸电催化材料多孔纳米泡沫铟:一种新型高效二氧化碳产甲酸电催化材料

 

Zheng Xia, Matthew Freeman, Dongxiao Zhang, Bin Yang, Lecheng Lei, Zhongjian Li, Yang Hou, Highly Selective Electrochemical Conversion of CO2 to HCOOH on DendriticIndium Foams,CHENELECTROCHEM, 2017, DOI: 10.1002/celc.201700935

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