ZnSe-CoSe2@NC作为锂硫电池的正负极二合一载体

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同时实现正极和负极保护对于开发实用的锂硫(Li-S)电池至关重要。目前,许多努力致力于解决与硫正极上的穿梭效应或锂负极上的枝晶生长相关的问题。然而,很少报道有能够对正极和负极同时提供保护的材料。鉴于此,悉尼科技大学的汪国秀教授设计并合成了一种异质结构ZnSe-CoSe2嵌入蛋黄壳氮掺杂碳骨架材料(ZnSe-CoSe2@NC),作为硫正极和锂负极保护的“二合一”载体。作为负极载体,原位形成的Li2Se相有助于Li+的转移。Co和Zn引导Li在3D框架内均匀生长,从而有效抑制Li枝晶的生长。同时,与单金属硒化物相比,异质结构的ZnSe-CoSe2赋予正极载体优异的电子导电性、强的多硫化物化学吸附和高效的多硫化物氧化还原催化活性。结合这些优势,这种Li-S全电池在2C下表现出超过1000次循环的超长寿命。即使在高硫负载和贫电解质的情况下,全电池仍能在0.2 C下循环100次后实现面容量达4.16 mA h cm-2。这项工作不仅为Li-S全电池的结构设计提供了新的途径,而且提高了活性电极材料的利用率。相关研究成果以“Heterostructure ZnSe-CoSe2 embedded with yolk-shell conductive dodecahedral as Two-in-one hosts for cathode and anode protection of Lithium-Sulfur full batteries”为题发表在Energy Storage Materials上。


【内容详情】

ZnSe-CoSe2@NC作为锂硫电池的正负极二合一载体

图1. 基于“二合一”ZnSe-CoSe2@NC载体的Li-S全电池工作原理。

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图2. ZnSe-CoSe2@NC的SEM、TEM和XRD图像。

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图3. ZnSe-CoSe2@NC对抑制Li枝晶生长的作用。

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图4. ZnSe-CoSe2@NC对多硫化物穿梭效应的抑制作用。

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图5. 基于ZnSe-CoSe2@NC“二合一”载体的Li-S全电池的电化学性能。


【总结】

总之,异质结构ZnSe-CoSe2嵌入双功能碳骨架(ZnSe-CoSe2@NC)材料首次被用作高效的锂调节剂和多硫化物催化剂,用于Li-S全电池保护。作为负极主体,主体结构中较弱的Co-Se、Zn-Se离子键和较大的锂插入间隙尺寸有助于CoSe2、ZnSe和Li之间的原位反应,形成的金属Co、Zn作为成核位点利于均匀的锂沉积,形成的富含锂硒的SEI膜具有高离子电导率,有利于锂离子的快速扩散,并导致均匀的锂电镀/剥离,从而显著抑制枝晶生长。另一方面,ZnSe-CoSe2@NC具有对多硫化物的强化学吸附能力和催化多硫化物三相(固-液-固)转化的优点,从而防止穿梭效应并加速Li-S电池的氧化还原动力学。得益于这些协同效应,S/ZnSe-CoSe2@NC||Li/ZnSe-CoSe2@NC全电池表现出令人印象深刻的循环稳定性,在高硫负载和贫电解质条件下100次循环(0.2 C)后具有642 mAh g-1的高容量。该工作为同时解决硫正极和锂负极的问题,实现高能量密度和长循环寿命的锂硫全电池提供了一种有效的途径。


Jing Xu, Liangliang Xu, Zili Zhang, Bin Sun, Yang Jin, Qianzheng Jin, Hao Liu, Guoxiu Wang, Heterostructure ZnSe-CoSe2 embedded with yolk-shell conductive dodecahedral as Two-in-one hosts for cathode and anode protection of Lithium-Sulfur full batteries, Energy Storage Materials. 2022.

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.02.010


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