Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）是一种典型的氧化物陶瓷固体电解质，具有优异的锂离子电导率，有望应用于下一代高能量密度固态锂金属电池（SSLMBs）。然而，锂枝晶生长和巨大的电解质/电极界面电阻阻碍了其商业化应用。
近日, 中科院过程工程研究所的张锁江院士和张海涛研究员等人通过原位聚合过程的选择性吸附，在陶瓷氧化物颗粒上形成了局部共轭聚合物固态电解质纳米层，为SSE和陶瓷氧化物之间的Li+传导提供了有效途径，抑制了锂枝晶的生长。
【本文要点】
要点1. 通过玻璃纤维隔膜的选择性吸附以及原位聚合工艺制造非对称双层SSE，负极侧富含陶瓷，正极侧富含聚合物。软的聚合物层可以有效润湿正极，实现优异的界面稳定性。负极侧的陶瓷颗粒可以有效抑制枝晶的生长，促进锂离子的传输。Li固体NMR光谱和TEM（非原位和原位）表征表明，SSEs中醚类化合物形成的局部共轭结构链使得其电子离域化，有利于锂离子在空间电荷层的传输。
要点2. 优化的不对称双层SSE表现出优异的离子电导率。CPE-10% LLZTO在25 ℃时具有0.69 mS cm-1的高离子电导率，在0 ℃时具有0.13 mS cm-1的高离子电导率。锂对称电池的充电电压极化降低，临界电流密度可增加到2.4 mA cm-2。同时，使用这种CPE的锂金属电池在-20–70 ℃范围内表现出优异的循环稳定性，在0.5 C和0 ℃下具有超长循环性能（>600次循环）。
Jin Li, et al. Fabrication of asymmetric bilayer solid-state electrolyte with boosted ion transport enabled by charge-rich space charge layer for ‐20~70 ℃ lithium metal battery. Nano Energy., 2022, DOI:10.1016/j.nanoen.2022.107027
