1. 首页
  2. 催化

利用黑磷-Au-CdS异质结构中的单向电子传输通道实现全太阳光谱催化产氢

氢能作为一种高能量密度的清洁能源,有希望代替传统化石燃料成为一种新型能源载体。目前,最具吸引力的产氢途径是利用太阳能分解水。然而,由于绝大多数半导体光催化剂只能吸收紫外或可见光,利用太阳光中占比约50%的近红外光产氢仍是个难题。二维层状结构的黑磷(BP)晶体具有可随层数变化调节的带隙宽度(0.3-2.0eV),可吸收紫外到近红外波段的太阳光,近年来在宽光谱光催化领域引起了广泛关注。然而,BP中光生载流子的快速复合限制了其潜在应用。为解决这一问题,科研人员将BP与其它半导体光催化剂复合,力求在空间上分离电子空穴对,延长BP的载流子寿命。但是,这种策略收效甚微,因为BP与这些半导体材料之间的功函数并不匹配,大的肖特基势垒会制约电荷从BP到近邻半导体的传输效率。

近日,北京航空航天大学物理学院的张俊英教授研究团队在能源领域新期刊ACS Energy Letters发表了题为“Ultrafast Charge Separation for Full Solar Spectrum Activated Photocatalytic HGeneration in BP-Au-CdS Heterostructure”的文章(DOI:10.1021/acsenergylett.8b00126)。文中所设计的由BP量子点、Au纳米棒和CdS纳米线构成的三元异质结构(BP-Au-CdS)具有优越的紫外可见近红外光催化分解水产氢活性,在900 nm单色光照射下表观量子效率高达2.3%。通过减小BP的大小至量子点尺寸(~4 nm),拓宽了带隙,提升了导带,使电子能够单向地从BP经过Au传递到CdS,从而将BP的光生电子寿命从原来的10 ps延长到了3000ps

利用黑磷-Au-CdS异质结构中的单向电子传输通道实现全太阳光谱催化产氢

1CdSAu-CdSBP-Au-CdS的形貌结构表征。a-bc-de-f分别为CdSAu-CdSBP-Au-CdSTEM-HRTEM图像。

利用黑磷-Au-CdS异质结构中的单向电子传输通道实现全太阳光谱催化产氢

2BP-Au-CdS的光催化产氢性能。a紫外可见近红外光照射下的产氢性能;b不同光照条件下的产氢速率;c可见近红外吸收光谱和表观量子效率;d循环产氢性能。

利用黑磷-Au-CdS异质结构中的单向电子传输通道实现全太阳光谱催化产氢

3:载流子动力学测试。ab分别是位于480 nmAu信号)和737 nmBP信号)的标准化瞬态吸收衰减曲线;c, BP-Au-CdS系统中电子传输路径示意图。

该论文从材料的功函数角度出发,第一性原理计算与实验相结合,设计并合成了BP-Au-CdS三元异质结构,用于全太阳光谱催化产氢。通过BPAu之间的功函数匹配、以及AuCdS之间形成的肖特基势垒,实现了BP量子点内的有效电荷分离,使电子能够单向地从BP通过Au传递到CdS Au在其中起到电子导体的作用。同时,Au纳米棒作为等离子体光敏化剂,本身可被紫外到近红外光激发,产生热电子注入到CdS中。瞬态吸收测试证明了BP-Au-CdS中存在单向电子传输通道。通过同时激发BPAu,发现有效的电荷分离使得复合物体系中BPAu组分的光生电子空穴对的寿命均大幅延长。该研究结果对发展全太阳光谱响应的高活性异质结构光催化剂具有重要的参考价值。

本文由能源学人编辑TSAWP发布整理,非特别说明为独家版权,转请注明出处:https://nyxr-home.com/7473.html

参考文献:ACS Energy Letters

联系我们

15521390112

邮件:nyxrtg@energist..vip

工作时间:周一至周五,9:30-18:30,节假日休息

QR code