​云南大学华雍&解琳团队ACS Energy Lett.:高结晶有机小分子实现高效钙钛矿太阳能电池的界面缺陷钝化和电荷载流子管理

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【研究背景】
有机-无机金属卤化物钙钛矿材料由于其高效率和低成本的溶液加工处理,在下一代光伏技术中显示出了巨大的潜力。然而,在高效钙钛矿太阳能电池(PSC)中最成功的空穴传输层是LiTFSI 掺杂的Spiro-OMeTAD。尽管LiTFSI能够氧化Spiro-OMeTAD以提高其空穴迁移率,但具有吸湿性质的LiTFSI容易发生聚集并形成针孔,并且在高温下进一步恶化。较差的薄膜形貌是导致基于Spiro-OMeTAD的PSC热稳定性差的主要原因。多晶钙钛矿薄膜界面处存在的非辐射复合位点是光电压的主要损失原因,通过有机分子采用界面缺陷钝化策略被认为是提高PSCs效率的最有效方法之一。然而,大多数分子钝化剂都被精细调控成超薄层,以最大限度地减少电荷载流子的损失,这增加了该过程的难度和可重复性。此外,ETL和HTL的不平衡电荷载流子提取效率是界面复合的另一个重要问题。

【工作介绍】
近日,云南大学华雍&解琳课题组在国际顶级期刊ACS Energy Letters上发表题为 ‘Interfacial Defect Passivation and Charge Carrier Management for Efficient Perovskite Solar Cells via a Highly Crystalline Small Molecule’的研究工作。该项工作引入了2,7-二辛基 [1] 苯并噻吩并 [3,2-b][1] 苯并噻吩 (C8-BTBT) 的高结晶性有机小分子能够同时实现界面缺陷钝化、提升空穴传输效率并有效改善Spiro-OMeTAD的热稳定性。因此,经过C8-BTBT修饰的PSCs绝对效率值提高超过2%。经C8-BTBT修饰的Spiro-OMeTAD表现出良好的疏水性和耐热性,使得基于Spiro-OMeTAD的钙钛矿太阳能电池器件实现了较好的长期稳定性和热稳定性。该项工作为进一步提升有机空穴传输层在钙钛矿太阳能电池中的性能提供了指导性意见。云南大学研究生赵荣梅为本文第一作者。

【图文介绍】
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图1. (a) C8-BTBT的化学结构;(b) C8-BTBT和Spiro-OMeTAD在CH2Cl2溶液中的紫外可见吸收光谱;(c) 能级图;(d,e) C8-BTBT的晶体结构图谱;(f) C8-BTBT的仅空穴器件的SCLC测量;(g) 基于C8-BTBT的界面修饰工程示意图。

C8-BTBT具有与钙钛矿薄膜和Spiro-OMeTAD相匹配的能级以及较高的结晶性和高空穴迁移率,C8-BTBT作为界面修饰可以起到桥接钙钛矿薄膜和Spiro-OMeTAD作用,对上下薄膜同时进行修饰和改善。
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图2. C8-BTBT在钙钛矿薄膜上的形态及对钙钛矿薄膜表面的缺陷钝化作用。

C8-BTBT经旋涂可在钙钛矿表面上形成独立的固态晶体,C8-BTBT中的S与钙钛矿薄膜表面的Pb2+发生化学配位,可有效钝化钙钛矿薄膜表面缺陷,提升载流子寿命。
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图3. C8-BTBT对Spiro-OMeTAD的性能的提升。

C8-BTBT在氯苯溶剂中的高溶解性使得C8-BTBT在旋涂过程中能够掺杂到Spiro-OMeTAD薄膜中,从而改变Spiro-OMeTAD的性能。经C8-BTBT改性后的Spiro-OMeTAD 将空穴迁移率提高了3倍。研究发现,C8-BTBT具有很强的自组装能力和Spiro-OMeTAD截然不同的结晶过程,在溶剂挥发的过程中,形成纳米晶,在Spiro-OMeTAD中提供了高效的空穴传输通道,并有效阻碍LiTFSI和Spiro-OMeTAD的聚集,从而得到均一性好、粗糙度低的空穴传输层。
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图4. PSCs性能测试和超快光谱研究。

经过1-40 mg mL-1不同C8-BTBT浓度优化,研究发现C8-BTBT对器件性能的提升具有极高的重复性。对比其他的界面修饰的有机小分子,40mg mL-1 高浓度C8-BTBT的界面修饰依然可以提升器件性能,因此C8-BTBT的界面修饰具有较宽浓度操作窗口,为钙钛矿薄膜和Spiro-OMeTAD界面修饰提高了重复性和有效性。飞秒超快光谱结果显示经C8-BTBT修饰的PSCs可以有效地加速热空穴载流子的提取,并能减少钙钛矿薄膜的缺陷态密度和界面处的非辐射复合,从而提高VOCJsc,FF,PCE。
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图5. PSCs湿度稳定性和热稳定性研究及Spiro-OMeTAD的形貌在高温老化下形貌变化研究。

C8-BTBT以纳米晶的形式广泛均匀的分散在Spiro-OMeTAD薄膜中,并且C8-BTBT固态晶体在100℃下具有较高热稳定性,因此在器件热老化的过程中,稳定的C8-BTBT固体纳米晶可以有效阻碍LiTFSI和Spiro-OMeTAD的聚集,减少Spiro-OMeTAD薄膜表面针孔的形成。同时由于C8-BTBT的共轭性和高结晶性,使得Spiro-OMeTAD薄膜表面疏水性增强,提高了薄膜的耐湿性。因此C8-BTBT修饰的器件的长期稳定性和热稳定性都得到明显的提升。

【结论】
该研究工作成功地介绍了一种有效的界面工程策略来制备高效稳定的钙钛矿太阳能电池。由于C8-BTBT具有优异的表面缺陷钝化作用;同时,C8-BTBT在空穴传输层中作为第三种掺杂剂对进一步提高空穴迁移率和热稳定性具有重要意义。这项工作为基于Spiro-OMeTAD的钙钛矿太阳能电池的界面工程提供了重要的见解,为实现高效率和热稳定性提供了新途径。

Rongmei Zhao, Lin Xie*, Rongshan Zhuang, Tai Wu, Rongjun Zhao, Linqin Wang, Licheng Sun, and Yong Hua*. Interfacial Defect Passivation and Charge Carrier Management for Efficient Perovskite Solar Cells via a Highly Crystalline Small Molecule. ACS Energy Lett. 2021, 6, 4209-4219.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.1c01898

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参考文献: