Nature Catalysis: CO2制备高纯度、高浓度液体燃料!

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第一作者:Peng Zhu

通讯作者:汪淏田

通讯单位:美国莱斯大学


由电化学CO2还原反应(CO2RR)产生的液体燃料因其高能量密度以及储存和分配的便利性而得到特别关注。但是由于目前传统的CO2电解槽和CO2RR催化剂的局限性,生成的液体燃料通常是低浓度且混合着杂质。从这个角度来看,虽然强调可再生电力价格的下降可大大降低液体燃料的形成成本,但下游纯化过程会增加额外的成本,这极大地损害了其大规模应用的经济可行性。


【研究亮点】

本工作提出了反应器工程和催化剂改进的不同策略的展望,以实现直接连续地从CO2RR电解槽中生成高纯度、高浓度的液体燃料,使这种电化学途径在未来将比传统化工行业更具竞争力。相关成果“High-purity and high-concentration liquid fuels through CO2 electroreduction”发表在Nature Catalysis上。


【核心内容】

通过简要回顾催化反应器设计在解决杂质和低浓度挑战方面的最新进展,Haotian Wang等人提出了反应器工程和催化剂改进的不同策略作为未来潜在研究方向的展望,以进一步提高产品的选择性、活性、纯度和浓度,有助于推动通过CO2RR生产液体燃料,更接近未来的大规模应用。


Nature Catalysis: CO2制备高纯度、高浓度液体燃料!

图1 | CO2RR技术和下游液体产品分离的概述。

a,通过电化学CO2还原实现可持续化学生产示意图。

b,传统的CO2电解槽使用液体电解质进行离子传导和液体产品收集,因此需要一个下游分离过程以回收纯液体燃料。

c,下游分离过程示意图(为得到高纯度和高浓度液体燃料的脱盐和蒸馏过程)。b和c中的黄色颗粒代表所需的液体燃料。

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图2 |用于液体燃料和技术经济考虑的CO2RR电催化剂。

a,CO2RR途径和甲酸的关键中间体(左上)、甲醇(右上)和C2+产物(下)。

b,水溶液中对C1和C2+产物最先进的CO2还原性能。蓝色阴影区域代表工业化中优选的催化性能,而橙色阴影区域代表最先进的高价值CO2RR 液体产物的催化性能。

c,雷达图总结液体燃料活性、选择性、相对纯度、能量密和成本。

d,不考虑产品纯化过程的情况下,将CO2还原为液体燃料的运营成本和分摊资本成本。

e,下游的除盐和蒸馏过程增加了额外的成本,以实现高纯度和高浓度的液体燃料,以适应市场供应链。补充说明1中提供了CO2RR电催化剂概述的详细标准。

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图3 |固体电解质反应器。

带有PSE的CO2RR电解槽的示意图。如主电池示意图所示,从左到右依次为:GDL、阴极催化剂、AEM、PSE(或固体电解质层)、CEM、阳极催化剂和GDL。阴极侧连续供应CO2流用于CO2RR,阳极侧供应循环酸性溶液或去离子水用于水氧化。


电化学产生的离子/分子(如HCOO)穿过AEM向中间的PSE层移动,阳极上的水氧化产生的质子穿过CEM进入中间室以补偿电荷。因此,目标分子(如HCOOH)通过离子重组在中间层内形成,然后通过流经该多孔层的去离子水流进行有效地收集。为了将来的改进,对电解槽示意图中固体电解质反应器的每个部件给出分析。DI为去离子水。


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图 4 用于高纯度、高浓度液体燃料的CO2电解槽设计。

a,表明惰性气体在固体电解质电池中流动,以产生高浓度的液体燃料蒸汽的示意图。通过调整固体电解质孔隙度,以及与水结合的聚合物、与液体燃料分子结合的聚合物,可以最大限度地提高液体燃料的蒸气压力。

b,用于生产浓缩液体燃料的AEM组装电池的示意图。其中 AEM不允许生成的液体燃料通过。因此,产生的液体燃料蒸汽可以被CO2流带走,以实现高浓度和高纯度。

c,在酸性环境中需要高催化CO2RR性能的CEM组装电池示意图。生成的液体产物由蒸汽相CO2流携带,然后冷凝成高纯度、高浓度的液体燃料。


【总结和展望】

总之,将CO2还原为液体燃料的技术经济分析传达了一个重要信息,即传统电解槽中电解液混合物和低浓度问题可能是商业化过程中最大的障碍之一,而这一问题在CO2RR领域经常被忽视。一个有前途但具有挑战性的方向是设计新型催化反应器,例如固体电解质反应器,它可以直接生产高纯度和高浓度的液体燃料,而无需下游的产品分离过程。


虽然目前的大部分研究都集中在高性能CO2RR催化剂的开发上,在过去的十余年中取得了令人振奋的进展,但更多的努力需要投入到CO2RR电解槽设计的其他组件上,包括GDLs、膜、固体电解质、界面等,以最终实现商业级液体燃料产品的目标。未来将CO2还原为纯液体燃料反应器的工程进展也将极大地有益于电合成的其他领域,以实现直接生成纯液体产品,例如将氧气还原为过氧化氢,将氮气还原为氨。此进展会将这些电化学应用推向新的发展水平。


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文献信息:
High-purity and high-concentration liquid fuels through CO2 electroreduction, Nature Catalysis, 2021. DOI: 10.1038/s41929-021-00694-y
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00694-y

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参考文献: