【引言】
发展高能量密度、长循环寿命、安全性高的的储能技术具有重大的社会与经济效益。相比于采用有机电解液的传统锂离子电池，无机固体电解质材料具有机械强度高，不含易燃成分，安全性能好，能量密度高等特点。其中，硫化物固体电解质因为具有较高的离子电导率与良好的柔性等优点，是全固态电池中极具前景的电解质材料。然而，全固态电池产业化的过程仍然面临诸多问题，例如固态电解质在室温条件下离子电导率不高，固态电解质与正负极之间界面阻抗较大，电解质材料电化学稳定性不好。因此，设计开发具有高室温离子电导率，化学稳定性好的固态硫化物电解质，实现电解质材料与正负极界面的优化与控制，是提升全固态电池性能的关键。
【成果简介】
韩国汉阳大学Yoon SeokJung 教授（通讯作者）与美国马里兰大学莫一非教授（通讯作者）等研究人员的进展报告“ Design Strategies, Practical Considerations, and New Solution Processes of Sulfide Solid Electrolytes for All-Solid-State Batteries”发表在Advanced Energy Materials（影响因子：16.72）。这篇文章阐述了使用先进实验与理论计算相结合的手段，研究固态锂硫电解质中锂离子输运机理，电化学稳定性及正负极材料的界面稳定性的最新进展,并以此为基础，提出设计具有高室温电导率，优异稳定性的固态电解质的相关策略。此外，为了解决全固态电池实际应用中因粉末状固体电解质与电极活性材料接触不活跃，而导致界面阻抗较大等现实挑战。这篇文章报告了使用溶液处理法制备固态电解质与电极材料，实现电解质与正负极界面优化与控制的前沿动态。相比于传统干混工艺制备全固态电池，这种新兴的溶液处理方法，可以大幅度提升固态电解质与电极活性材料的有效接触面积，降低界面阻抗，使全固态锂离子电池的容量、循环与倍率性能都得到很大提升。这项新兴工艺的成熟，将加快固态锂电池商用化的进程。这篇文章也介绍了新一代钠离子电池中钠硫电解质材料的研究进展与设计思路，指出溶液处理法是提升全固态钠离子电池性能的发展方向。该进展报告的共同第一作者是 Kern Ho Park博士与马里兰大学在读博士生柏强。
图1. 构建四元相图设计具有高室温电导率的固态锂硫电解质。
图2. 使用理论计算方法理解并提升固态电解质材料的倍率与稳定性能。(a) 锂离子在阴离子组成的体心立方与面心立方晶胞中的扩散机制与扩散势垒。(b) 离子协同扩散对于扩散势垒影响的示意图。(c) 常见固态锂电池材料的电化学稳定性范围。(d) 不同锂化学势下，LGPS的稳定分解产物。
图3. 新兴溶液处理法制备固态电解质颗粒与传统机械研磨、液相制备法的对比示意图。
图4. (a) 使用溶液处理法制备大规模全固态锂电池的示意图，以及相关表征(b) 与电池性能测试结果(c-d)。
Kern HoPark, Qiang Bai, Dong Hyeon Kim, Dae Yang Oh, Yizhou Zhu, Yifei Mo, Yoon Seok Jung, Design Strategies, Practical Considerations, and New Solution Processes of Sulfide Solid Electrolytes for All-Solid-State-Batteries, Advanced Energy Materials, 2018,1800035, DOI: 10.1002/aenm.201800035.
