今日Nat. Nanotechnol.:扭转应变催化剂,每生产1公斤H2成本仅1美元!

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今日Nat. Nanotechnol.:扭转应变催化剂,每生产1公斤H2成本仅1美元!
第一作者:Shaoyun Hao
通讯作者:Xingwang Zhang (张兴旺), Song Jin (金松)
通讯单位:浙江大学,威斯康星大学麦迪逊分校

【研究亮点】
1.提出了一种具有大量晶界的扭转应变Ta0.1Tm0.1Ir0.8O2-δ 纳米催化剂,在0.5 M H2SO4 中,10 mA cm-2下对析氧反应(OER)表现出198 mV的低过电位。
2.质子交换膜电解槽使用0.2 mg cm-2低负载的Ta0.1Tm0.1Ir0.8O2-δ纳米催化剂可在1.5 A cm-2 下稳定运行500小时,预计生产每公斤H2成本为1美元。

【主要内容】
新兴的电化学技术允许使用可再生太阳能和风能来生产燃料和化学品。由于较低的电阻损失和较少的气体交叉,在酸性电解质中通过质子交换膜 (PEM) 水电解产生氢气可以获得比传统碱性电解槽高得多的电流密度。其中水分解效率主要受到OER的限制,由于涉及多个氧中间体的缓慢四电子转移过程,该反应具有较高的催化过电位。此外,许多OER催化剂在酸性溶液中的不稳定性给PEM电解槽带来了更多挑战,其中IrOx是唯一已知的工业用 OER 电催化剂。然而,IrOx催化剂目前仍然存在活性较低的问题,无法满足商业电流密度下高性能和长期稳定性的要求。进一步提高催化性能并降低贵金属的负载量,同时提高酸性OER催化剂的稳定性将使PEM水电解技术更具竞争力。增强OER催化剂活性的常用策略包括通过调整Ir位点的电子结构,将外来金属掺杂到IrOx或Ir基钙钛矿氧化物中。同时应变工程也可以用于增强各种电化学反应的催化活性,通常以在核壳或贵金属催化剂的合金纳米结构中的压缩或拉伸表面应变的形式。然而,在高氧化性和腐蚀性的酸性OER环境下,这种无序的纳米结构催化剂很容易溶解或氧化,导致活性急剧下降。

近期研究显示晶界(GB)的存在可以提高金属的催化活性。不仅可以通过GB引入和灵活控制应变以优化电化学催化反应,而且由于其结构可逆性,可以更好地保持催化稳定性。鉴于此,浙江大学张兴旺教授联合美国威斯康星大学麦迪逊分校金松教授课题组提出一种扭转应变的Ta0.1Tm0.1Ir0.8O2-δ纳米催化剂,它对酸性OER表现出优异的活性和稳定性,并将其增强的催化活性归因于应变和掺杂的协同作用。纳米晶域中沿着GB方向的扭转应变将会调节Ir-O键长,从而优化氧中间体的吸附能并降低OER的能垒,同时可以保持出色的催化剂稳定性。此外,由Ta和Tm取代IrO2-δ引起的掺杂效应也调整了活性位点的电子结构,从而优化了催化中间体的结合能量。新提出的扭转应变的Ta0.1Tm0.1Ir0.8O2-δ纳米催化剂能够支持稳定且高效分解水的PEM电解槽在商业电流密度下工作。这项工作不仅展示了一个强大且高效率的OER催化剂来促进PEM电解槽的工业应用,同时还介绍了一个新策略,利用扭转应变的纳米结构催化剂来提高电化学和其他催化反应的催化活性。
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Fig. 1 Synthesis and characterization of torsion-strained TaxTmyIr1−xyO2−δ nanocatalysts.

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Fig. 2 Surface XPS and bulk XANES, EXAFS analyses of various GB-TaxTmyIr1−xyO2−δ catalysts.

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Fig. 3 Electrocatalytic properties of various TaxTmyIr1−xyO2−δ nanocatalysts towards OER in 0.5 M H2SO4 electrolyte.

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Fig. 4 | Tuning the electronic structures of IrO2−δ by strain and doping to enhance OER activity.


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Fig. 5 | Water splitting PEM electrolyser using GB-TaxTmyIr1−xyO2−δ nanocatalysts as the anode catalysts in 0.5 M H2SO4 electrolyte at 50 °C.

【文献信息】
Hao, S., Sheng, H., Liu, M. et al. Torsion strained iridium oxide for efficient acidic water oxidation in proton exchange membrane electrolyzers. Nat. Nanotechnol. (2021). https://doi.org/10.1038/s41565-021-00986-1

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参考文献: