北理工谭国强教授等:锂-热同步构筑高比能Li2S//Si−C电池用Mo-Li2S-Graphene复合正极材料

北理工谭国强教授等:锂-热同步构筑高比能Li2S//Si−C电池用Mo-Li2S-Graphene复合正极材料【研究背景】
可充电电池是当前移动应用的关键电源,然而,较低的能量密度限制当下锂离子电池系统的进一步应用。尽管在开发高容量负极(如硅基复合材料)方面取得了一些进展,但相对较低的正极比容量阻碍了其较高的能量密度。Li2S作为高容量含锂正极,可避免金属锂的使用,具有广阔应用前景,将Li2S正极和Si基负极匹配受到学者的广泛关注。然而,Li2S正极材料活化电位高,多硫化锂的穿梭效应明显,同时Li2S和Si电极导电性能差等因素一直是这种电池体系(Li2S//Si)应用的巨大挑战。因此,如何有效降低Li2S的活化电位、缓解“穿梭效用”以及加快离子电子传输是实现其高效利用,推动Li2S//Si体系实际应用的关键。

【成果简介】
近日,北京理工大学吴锋院士团队的谭国强教授报道了一种锂-热同步合成方法,原位构建了一种兼具催化、吸附和限域特性的三重异质Mo-Li2S-graphene纳米胶囊结构。依据北理工谭国强教授等:锂-热同步构筑高比能Li2S//Si−C电池用Mo-Li2S-Graphene复合正极材料的反应机理,该复合材料中Li2S、Mo被C结构紧密包裹,形成核壳胶囊结构。同时,锂热反应生成的三个组分都是通过Mo−S和C−S的化学键连接,有效的降低了正极材料Li2S的活化电位。这种原位生长的纳米胶囊设计优化了材料的催化性能、电化学性能以及结构稳定性。值得注意的是,该材料在Li2S//Si电池体系中显示了巨大的潜力,其中Mo-Li2S-graphene//Si-C电池具有764 mAh g-1的高容量和优异的循环性能。相关研究成果以“Lithiothermic-Synchronous Construction of Mo-Li2S-Graphene Nanocomposites for High-Energy Li2S//Si-C Battery”为题发表国际顶级期刊在Advanced Functional Materials上。第一作者为北京理工大学博士研究生张俊凡王敬副教授

【核心内容】
北理工谭国强教授等:锂-热同步构筑高比能Li2S//Si−C电池用Mo-Li2S-Graphene复合正极材料
图1.Mo-Li2S-graphene纳米胶囊材料合成和电化学反应机理示意图。
北理工谭国强教授等:锂-热同步构筑高比能Li2S//Si−C电池用Mo-Li2S-Graphene复合正极材料
图2. Mo-Li2S-graphene (a-j) TEM表征, (k) XRD图谱, (l) Raman图谱 (m) TGA图谱。
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图3. (a-c) C 1s、Mo 3d、Li 1s的XPS谱。(d,e) Li2S在一个C空位石墨烯和Mo(110)晶面脱锂结构演化模型(S为黄色,Li为紫色,C为金色,Mo为棕色)。(f,g) Li2S和LiS在一个C空位石墨烯和Mo不同晶面上的解离势垒。(h)首圈CV曲线。(i)首圈充放电曲线。
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图4. (a)原位EIS充放电曲线的不同电压,(b)在不同电压下Rs、Rsuf和Rct比较。(c) Mo-Li2S-Graphene在不同扫描速率下的CV曲线。d-f) 基Randles Sevick方程的相应线性拟合。(g) 纯Li2S和Mo-Li2S-Graphene电极的长期循环性能对比。
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图5.(a-c) Mo-Li2S-Graphene高载下的循环性能。(d-f) 不同电池循环后Li箔的SEM图像。(g-i) Li2S// Si-C和Mo-Li2S-graphene //Si-C电池的电化学性能。(j-l) 不同电池Si-C电极循环200次后的SEM图像。

Junfan Zhang, Jing Wang, Mengmeng Qian, Bo Zhao, Ran Wang, Xuechun Hao, Xinwei Huang, Ruiwen Shao*, Zhenyu Xing, Jing Xie, Bing Xu, Yuefeng Su, Feng Wu, Guoqiang Tan*. Lithiothermic-Synchronous Construction of Mo-Li2S-Graphene Nanocomposites for High-Energy Li2S//Si-C Battery, Adv. Funct. Mater., 2021, DOI:10.1002/adfm.202108305
https://doi.org/10.1002/adfm.202108305

作者简介:
邵瑞文,北京理工大学医工融合研究院/智能机器人与系统高精尖创新中心副研究员。长期从事纳米级高精度操作、电子显微学、微纳加工等领域的研究,研究方向包括:(1)原位电子显微学,(2)MEMS微纳器件加工,(3)器件级力、电、光、热等结构与性能表征。主持国家自然科学基金青年基金等,参与国家自然科学基金,国家重点研发计划等项目。在 Nano Letter、Advanced Materials等国际著名期刊发表论文 50 余篇。以第一作者或通讯作者在Nano Letter、Advanced Functional Materials、Energy Storage Materials、Small Methods、Journal of Power Source等期刊上发表论文10余篇。

谭国强,北京理工大学教授、博士生导师。主要从事新能源材料、二次电池、同步辐射X射线技术、原位现场表征技术等多学科交叉基础研究、应用研究和技术平台的开发。主持国家自然科学基金面上等多项项目,作为研究骨干先后参与过国家科技部973计划、美国能源部EERE和中美UCLA-Dynavolt国际合作等项目。以第一作者或共同通讯作者发表SCI论文30余篇,包括Nature Energy, Nature Communications, J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Lett., Nano Energy等。

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参考文献: