哈工大王振波Small Methods: 气相传输策略合成原子级Mn-N-C用于锌空电池

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研究背景
锌空气电池的高能量密度、绿色环保、安全和低成本等优点,使其成为最有潜力的新型能量转换和储存装置之一。然而,锌空气电池缓慢的阴极氧还原反应(ORR)动力学,极大地依赖Pt基贵金属催化剂,这限制了其商业化发展。近年来,在碳基非贵金属催化剂中,Mn和N共掺杂的碳基催化剂(Mn-N-C)具有优异的ORR催化活性和稳定性,是最有可能取代Pt贵金属催化剂的替代材料之一。碳基体中嵌入的原子级Mn-N4位点被认为是Mn-N-C催化剂的高效ORR活性位点。但是,目前大多数的Mn-N-C材料在碳化过程中容易团聚,产生低活性的Mn纳米颗粒,阻碍了高活性Mn-N4活性位的暴露和反应物质传输,同时许多制备方法也存在工艺复杂、产率低、制备条件苛刻等缺点。因此,合理开发简单、高效的掺杂策略制备具有优异ORR性能Mn-N-C材料作为催化剂是非常有必要的。

【工作介绍】
近日,哈尔滨工业大学化工与化学学院王振波教授课题组联合滑铁卢大学陈忠伟院士通过一种气相传输策略,制备出原子级Mn-N4活性位嵌入的分级多孔碳催化剂(g-SA-Mn)。由于其独特的分级的微/介孔体系、高比表面和高效的原子级Mn-N4活性位点,所制备的g-SA-Mn催化剂在碱性体系中表现出优异的ORR催化活性和稳定性,其ORR半波电势达到0.90 V,超过商业Pt/C的0.87 V,使用该方法制备的催化剂相较于简单的液相掺杂表现出更高的金属负载量,同时可以尽可能的将金属负载于材料表面,提高有效活性位点数量。进一步的,使用催化剂作为空气电极的锌空气电池表现出147 mW cm-2的峰值功率密度,优于商业Pt/C。该文章发表在Small Methods上,哈尔滨工业大学王振波教授、赵磊博士、隋旭磊博士和滑铁卢大学陈忠伟教授为本文共同通讯作者。

【内容表述】
过渡金属和氮共掺杂的碳材料被认为是最有希望替代Pt的非贵金属催化剂之一,但是其在高温煅烧过程中产生的金属团聚容易生成低活性的金属纳米颗粒,阻碍活性位的暴露。尽管目前已经开发出一些用于合成原子级分散的催化剂的方法,但是大多制备方法仍然存在工艺复杂、产率低、制备条件苛刻等缺点。在本工作中,作者通过一种气相传输策略,使用碳氮载体捕获锚定锰源,制备了一种具有分级多孔结构的原子级Mn、N共掺杂碳催化剂。同时,也通过简单的传统液相法合成了Mn-N-C催化剂作为对比样品,探究该种气相传输策略在制备大批量、高载量、高活性催化剂时的优越性。

通过简单的气相传输策略,使用气相锰源来合成原子级Mn-N4活性位嵌入的分级多孔碳催化剂(g-SA-Mn)。所获得的g-SA-Mn催化剂具有高的ORR催化活性和稳定性,优于使用简单液相法制备的Mn-N-C催化剂以及商业Pt/C。使用该方法制备Mn-N-C催化剂主要有以下几种优点:(1)通过气相传输策略制备的g-SA-Mn催化剂相较于液相掺杂法,具有更高的Mn金属负载量,有利于产生更多活性位点;(2)通过该种方法,可以尽可能多的将Mn金属分布在材料表面,有利于Mn-N4活性位的高效利用;(3)该种气相传输策略具有工艺简单、设备要求低、产率高等优点,可以进行大规模合成,制备大批量原子级分散的催化剂。
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图1. g-SA-Mn催化剂的合成示意图;g-SA-Mn-900催化剂的扫描电镜、透射电镜图以及相应的元素分布图。

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图2. g-SA-Mn-900催化剂的C元素分峰、N元素分峰以及同步辐射分析。

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图3. g-SA-Mn催化剂的电化学性能测试。

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图4. 以g-SA-Mn-900催化剂作为阴极的锌空气电池测试。

Qingyan Zhou, Jiajun Cai, Zhen Zhang, Lei Zhao,* Xulei Sui,* Zhenbo Wang,* and Zhongwei Chen*. A Gas‐Phase Migration Strategy to Synthesize Atomically Dispersed Mn‐N‐C Catalysts for Zn–Air Batteries, Small Methods, DOI10.1002/smtd.202100024

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参考文献: