【催化前沿】邱介山、曹荣、郑耿锋、林文斌、雷永鹏、吴浩斌、冯小峰教授等催化研究成果速览

【催化前沿】邱介山、曹荣、郑耿锋、林文斌、雷永鹏、吴浩斌、冯小峰教授等催化研究成果速览1. 大连理工大学邱介山教授Energy Environ. Sci.: 面向CO2电还原反应的创新策略研究进展

二氧化碳电还原反应(CO2RR)是一种新兴的电催化反应,在将CO2转化为高附加值的燃料或化学品(如碳氢化合物和含氧有机化合物)方面具有广阔的应用前景。然而,由于较低的电流密度、CO2利用率和转化率、以及能源利用效率,电催化CO2还原系统在实际应用中仍受到许多限制。为了使其达到实际应用水平,需要系统地考虑和优化CO2RR器件/系统的组件。在本文中,大连理工大学邱介山教授、于畅教授等课题组特别关注了CO2RR系统中每个部分的最新创新设计策略,重点讨论了串联催化剂、有发展前景的电解液、改进的电极、先进的器件以及阳极反应的创新和具体设计策略。此外,作者还提供了一些个人对CO2RR系统每个组成部分当前挑战和未来机遇的看法。本综述提出的观点和新趋势不仅仅是标签和分类;相反,本综述中的创新思想和富有远见的讨论可以系统地指导和激励研究人员为全面优化CO2RR系统的性能做出更大的努力。【催化前沿】邱介山、曹荣、郑耿锋、林文斌、雷永鹏、吴浩斌、冯小峰教授等催化研究成果速览 Xinyi Tan, Chang Yu, Yongwen Ren, Song Cui, Wenbin Li and Jieshan Qiu. Recent advances in innovative strategies for the CO2 electroreduction reaction. Energy Environ. Sci. 2021. DOI:10.1039/D0EE02981E

文章链接:https://doi.org/10.1039/D0EE02981E

  1. 中科院福建物构所曹荣研究员J. Catal.: V2O5@CN促进苄基C(sp3)–H键活化用于可见光催化甲苯好氧氧化反应

将光催化技术应用于苄基C(sp3)–H氧化反应是有机合成可持续发展的一个新进展。虽然光致电荷载流子能使C(sp3)–H键在温和的条件下被活化,但较低的光活化效率仍然阻碍了该反应的规模和性能。在本文中,中科院福建物构所曹荣研究员、高水英研究员等课题组开发出一种可见光活性C3N4基材料1.0% V2O5@CN光催化剂,其对苄基C(sp3)–H键的好氧氧化具有显著的催化活性,其转化率为纯CN的11.6倍。研究发现,通过V2O5向CN中注入低EVB空穴和增强电荷分离,可以增强催化活性和C(sp3)–H键的光化学活化。此外,在多个催化循环、可拓展的长期反应和可用的底物范围中,表明了该催化剂的耐久性和实用性。EPR对反应中间体的研究表明,·CH2Ph、·O2、·OH自由基参与了光催化氧化还原反应,其中导致主要产物形态变化的机理是在反应后期生成的·OH。该工作设计出一种具有独特光活性的V2O5@CN催化模式,开辟了CN在光催化甲苯氧化中的有效应用。

【催化前沿】邱介山、曹荣、郑耿锋、林文斌、雷永鹏、吴浩斌、冯小峰教授等催化研究成果速览Jingjun Li, Baohui Ren, Xuyan Yan, Peixian Li, Shuiying Gao, Rong Cao. Visible-Light-Mediated Aerobic Oxidation of Toluene via V2O5@CN Boosting Benzylic C(sp3)–H Bond Activation. J. Catal. 2021. DOI:10.1016/j.jcat.2021.01.002

文章链接:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2021.01.002

  1. 复旦大学郑耿锋教授Joule: 富缺陷位点Cu表面用于CO2电催化还原制C2+

电化学CO2还原是将过量排放的CO2转化为高附加值化学品的一种很有前景的方法,然而由于Cu表面存在着乙烯通道,因此对催化剂原子结构的精细控制以获得高C2+醇选择性仍然具有挑战性。在本文中,复旦大学郑耿锋教授、徐昕教授等课题组设计出一个合理的策略以实现C2+醇生产的70%法拉第效率。作者利用富CO环境制备出一种铜催化剂,该催化剂具有阶梯状的位点以实现∗CO中间体的高表面覆盖率和桥结合的∗CO吸附,从而能够触发通向醇产物的CO2还原途径。在流动电池电解槽和膜电极(MEA)组装电解槽中,利用这种缺陷位点富铜催化剂,所获得C2+醇生产的部分电流密度大于> 100 mA·cm2。而且,在连续30 h的操作过程中,每平方厘米催化剂可产生∼500 mg的C2+醇,法拉第效率稳定在60%。

【催化前沿】邱介山、曹荣、郑耿锋、林文斌、雷永鹏、吴浩斌、冯小峰教授等催化研究成果速览Zhengxiang Gu, Hao Shen, Zheng Chen, Yaoyue Yang, Chao Yang, Yali Ji, Yuhang Wang, Chan Zhu, Junlang Liu, Jun Li, Tsun-Kong Sham, Xin Xu, Gengfeng Zheng. Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to C2+ Alcohols at Defect-Site-Rich Cu Surface. Joule 2021. DOI:10.1016/j.joule.2020.12.011

文章链接:https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.12.011

  1. 芝加哥大学林文斌教授ACS Catal.: MOFs中整合高丰度光敏剂及催化剂用于增强光催化有氧氧化

在本文中,芝加哥大学林文斌教授等课题组构建出两种金属-有机骨架(MOFs),分别为Zr6-Cu/Fe-1和Zr6-Cu/Fe-2,采用高丰度亚铜光敏剂(Cu-PSs)与铁催化剂相结合的方法进行光催化有氧氧化。该催化剂中的位点隔离和孔限域可以稳定Cu-PSs和Fe催化剂,而活性中心之间的接近促进了电子传输和传质。在可见光照射下使用O2作为唯一的氧化剂,Zr6-Cu/Fe-1和Zr6-Cu/Fe-2可以有效催化醇和苄基化合物的氧化,得到相应的羰基产物,且底物范围广。催化周转率高达500,比同类催化剂提高9.4倍,而且在连续四次循环后的利用率高。此外,作者通过对照实验、光谱证据和计算研究揭示了光氧化机理:O2对[Cu-PS]*的氧化猝灭产生[Cu-PS]*,从而有效地氧化FeIII–OH,生成用于底物氧化的羟基自由基。该工作突出了MOFs在促进高地球丰度金属基光催化方面的潜力。

【催化前沿】邱介山、曹荣、郑耿锋、林文斌、雷永鹏、吴浩斌、冯小峰教授等催化研究成果速览Xuanyu Feng, Yunhong Pi, Yang Song, Ziwan Xu, Zhong Li, and Wenbin Lin. Integration of Earth-Abundant Photosensitizers and Catalysts in Metal–Organic Frameworks Enhances Photocatalytic Aerobic Oxidation. ACS Catal. 2021. DOI:10.1021/acscatal.0c05053

文章链接:https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05053

  1. 中南大学雷永鹏教授ACS Nano: 单原子催化剂用于燃料电池和可充电电池——原理、进展和机遇

由于能源危机和环境污染,开发高效、可靠的电化学储能及转换系统是一个迫切需要,但仍然具有挑战性的课题。以燃料电池、金属空气电池、金属硫电池和金属离子电池为主的下一代电化学储能和转换装置被认为是未来大规模能源应用的理想选择。所有这些能源系统都通过一种化学转化机制进行运行,但这一机制目前受到不良反应动力学的限制。单原子催化剂(SACs)具有最高的原子效率和良好的活性中心,因此被用作电极元件以提高氧化还原反应动力学和调整反应界面的相互作用,从而提高能源器件性能。在本文中,中南大学雷永鹏教授、吴飞翔教授等课题组简要综述了下一代电化学储能及转换器件的相关背景知识、发展动力和工作原理,包括燃料电池、锌空气电池、铝空气电池、锂空气电池、锂二氧化碳电池、锂硫电池和钠硫电池等。在指出每个系统中仍然存在的挑战的同时,作者阐明了SACs对于解决这些开发瓶颈的重要性。在此基础上,进一步探讨了SACs在各种能源系统中的工作原理和研究进展。最后,作者展望了SACs在下一代电化学储能和转换器件中的应用前景。

【催化前沿】邱介山、曹荣、郑耿锋、林文斌、雷永鹏、吴浩斌、冯小峰教授等催化研究成果速览Yuchao Wang, Fulu Chu, Jian Zeng, Qijun Wang, Tuoya Naren, Yueyang Li, Yi Cheng, Yongpeng Lei, and Feixiang Wu. Single Atom Catalysts for Fuel Cells and Rechargeable Batteries: Principles, Advances, and Opportunities. ACS Nano 2021. DOI:10.1021/acsnano.0c08652

文章链接:https://doi.org/10.1021/acsnano.0c08652

  1. 浙江大学吴浩斌教授ACS Energy Lett.: 分子界面固定Br用于高效二氧化碳电还原制乙醇

开发先进的电催化剂将二氧化碳转化为乙醇等液体燃料是利用间歇式可再生能源的关键。然而,与铜基电催化剂的其它碳氢化合物产物相比,乙醇的形成通常不太有利。在本文中,浙江大学吴浩斌教授联合苏州大学程涛教授等课题组构建出一种基于十二硫醇修饰的CuBr电催化剂用于高效二氧化碳还原制备乙醇,该催化剂可原位生成稳定的Br掺杂Cu-巯基界面。所制备电催化剂的C2+法拉第效率提高了72%,其中乙醇的法拉第效率为35.9%。值得注意的是,乙醇与乙烯的比例从原始CuBr的0.32显著增加到十二硫醇改性后CuBr的1.08。通过密度泛函理论(DFT)计算证实,电催化活性的提高与Br掺杂Cu-巯基界面上关键中间体的吸附能调制有关。该研究强调了利用杂化金属-分子界面改善电催化CO2转化的巨大潜力。

【催化前沿】邱介山、曹荣、郑耿锋、林文斌、雷永鹏、吴浩斌、冯小峰教授等催化研究成果速览Jianghao Wang, Hao Yang, Qianqian Liu, Qian Liu, Xiaotong Li, Xiangzhou Lv, Tao Cheng, and Hao Bin Wu. Fastening Br Ions at Copper–Molecule Interface Enables Highly Efficient Electroreduction of CO2 to Ethanol. ACS Energy Lett. 2021. DOI:10.1021/acsenergylett.0c02364

文章链接:https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02364

  1. 中佛罗里达大学冯小峰教授Nat. Commun.: 创造疏水催化剂微环境促进二氧化碳气体扩散电解

铜基催化剂上的二氧化碳(CO2)电化学还原为可持续燃料的生产提供了一种有吸引力的方法。虽然近年来科研人员致力于开发催化材料,但了解和控制催化位点周围的微环境也很重要,因为微环境可以调节反应物种的转移并影响其反应途径。在本文中,中佛罗里达大学冯小峰教授联合济南大学胡勋教授等课题组研究表明疏水微环境可以显著增强二氧化碳气体扩散电解。为了证明这一概念,作者使用商业化铜纳米颗粒和分散在催化剂层内的疏水性聚四氟乙烯(PTFE)纳米颗粒。因此,添加PTFE的电极实现了大大提高的CO2还原活性和法拉第效率,部分电流密度>250 mA cm2,在中等电位下的单程转化率为14%,约为不添加PTFE的常规电极的两倍。这种性能的改善归功于平衡的气/液微环境,减少了扩散层的厚度,加速了CO2的传质,从而提高了CO2的局部浓度用于电解。

【催化前沿】邱介山、曹荣、郑耿锋、林文斌、雷永鹏、吴浩斌、冯小峰教授等催化研究成果速览Zhuo Xing, Lin Hu, Donald S. Ripatti, Xun Hu & Xiaofeng Feng. Enhancing carbon dioxide gas-diffusion electrolysis by creating a hydrophobic catalyst microenvironment. Nat. Commun. 2021. DOI:10.1038/s41467-020-20397-5

文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-20397-5

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参考文献: