Nature子刊:最高23.5%效率!R2R柔性电池实现工业生产新突破!

Nature子刊:最高23.5%效率!R2R柔性电池实现工业生产新突破!【研究背景】

到目前为止,钙钛矿太阳能电池(PSC)的效率和稳定性都得到了很大的提高,但是大规模化制造仍然是成功实现PSC商业化的一大挑战。具体而言,卷对卷(R2R)工艺可实现高量产,低成本的柔性轻质PSC生产,这将使PSC的适用性扩展到各种移动电子设备,车辆和建筑物集成光伏产品。但PSC的R2R生产报道很少,甚至仅限于部分R2R生产或在实验室实行的R2R。为此,韩国化学技术研究所 Jangwon Seo 等人报道了在PSC中实现了除电极以外的所有层的中试规模、完全R2R制造。

【成果亮点】

  1. 叔丁醇(tBuOH)作为具有广泛加工范围的环保型抗溶剂。tBuOH:EA浴形成了高结晶度,均匀的FA基钙钛矿。
  2. 玻璃基板旋涂PSC的效率达到23.5%,凹版印刷柔性PSC的效率为19.1%。
  3. R2R凹版印刷和tBuOH:EA浴实现了R2R加工PSC的最高报道效率:R2R加工的SnO2/FA-钙钛矿效率为16.7%,全R2R生产的PSC为13.8%。

【研究内容】

为了实现PSC的R2R生产,应实现连续层的均匀、大面积沉积。其中钙钛矿层的R2R沉积包含三个关键步骤: (1)通过可扩展的涂覆技术沉积卤化铅前体,(2)通过去除溶剂将前体湿膜转化为过饱和状态,以及(3)通过热退火进行结晶(图1a)。

Nature子刊:最高23.5%效率!R2R柔性电池实现工业生产新突破!1: 通过抗溶剂浴形成优质钙钛矿层

各种环保抗溶剂的比较

用叔丁醇:乙酸乙酯(tBuOH:EA)作为抗溶剂制备的FAPbI3膜高度结晶,没有多余的PbI2(图 2a),并具有光滑的形态,其晶粒尺寸约为1 μm(图 2b-c),对应PSC的PCE冠军值是21.7%,在使用各种抗溶剂处理的PSC中是最高的(图 2d)。

Nature子刊:最高23.5%效率!R2R柔性电池实现工业生产新突破!2: 浸在各种抗溶剂中形成的钙钛矿表征

新抗溶剂的处理窗口和器件性能

tBuOH:EA处理的PSC,随DMSO量、旋涂时间、和浸泡时间的增加,而PCE值保持不变, 平均效率均高于20%(图 3a-c),证实了tBuOH:EA具有宽加工范围。以介孔TiO2为电子层的FAPbI3器件获得了23.5%的效率,以SnO2为电子层的PSC效率为22.2%(图3d)。

Nature子刊:最高23.5%效率!R2R柔性电池实现工业生产新突破!3: 抗溶剂浴制备钙钛矿的加工窗口和最佳器件性能

实验室规模的柔性PSC桌面凹版印刷

柔性PSC可通过台式凹版印刷而成(图4a),制备的钙钛矿膜具有高度结晶性,和大而密集的晶粒,并且没有PbI2(图4b)。整个器件结构为PET/ITO/ SnO2 NPs /(FAPbI3)0.95(MAPbBr3)0.05 /Spiro-OMeTAD/Au,除Au以外所有层均通过凹版印刷而成(图4c)。凹版印刷SnO2/(FAPbI3)0.95(MAPbBr3)0.05和旋涂Spiro-OMeTAD制成的柔性PSC最佳效率为19.1%,最大稳定输出PCE为18.8%(图4e-f)。

Nature子刊:最高23.5%效率!R2R柔性电池实现工业生产新突破!4:台式凹版印刷多阳离子柔性PSC

中试规模的R2R凹版印刷柔性PSC

在中试规模的R2R制造之前,需要对钙钛矿溶液的粘度进行优化,综合考虑印刷图案的清晰度和膜的厚度,钙钛矿溶液R2R的最佳浓度为1.69M(图5a-c)。

Nature子刊:最高23.5%效率!R2R柔性电池实现工业生产新突破!5: 钙钛矿油墨的调制及其对凹版印刷图案分辨率的影响

如图6a所示,通过依次对SnO2 NP,钙钛矿和P3HT 进行R2R凹版印刷,成功进行了中试规模的柔性PSC的R2R生产,获得了一个30 cm宽,100 m长的R2R处理的PSC辊(图6b),将辊切成片,并蒸上Au电极,器件结构如图6c 。全R2R凹版印刷的PSC效率为13.8%,使用P3HT作为HTL时,平均PCE平均为13.55%。这是迄今报道的完全R2R制备PSC的最高PCE(图6e)。

Nature子刊:最高23.5%效率!R2R柔性电池实现工业生产新突破!6:除电极外PSC的完全R2R凹版印刷

Kim, Y.Y., Yang, T., Suhonen, R. et al. Roll-to-roll gravure-printed flexible perovskite solar cells using eco-friendly antisolvent bathing with wide processing window. Nat. Commun11, 5146 (2020). DOI:10.1038/s41467-020-18940-5

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参考文献: Nat. Commun.