三星电子再发Nature:引领量子显示技术新革命!

【研究简介】

    量子点发光二极管(QD-LED)具有出色的发光效率、色纯度和可靠性,并且可通过低成本的制造方式实现规模化生产,因此是被认为是大面板显示器的理想选择。

    近几十年来,人们一直在探索使用量子点精确地显示颜色信息。目前,红光,绿光和蓝光QD-LED的效率分别达到了20.5%、21.0%和19.8%,但是其中的量子点大多含有有毒的镉成分。三星电子再发Nature:引领量子显示技术新革命!

    为此,韩国三星电子研究所的 Eunjoo Jang 在2019年11月报道了一种尺寸均匀的InP为内核,高度对称的Core-Shell结构QD的合成方法。这种环保的InP红光QD-LED在EQE(21.4%)和寿命方面表现出与Cd基QD-LED相当的性能。1但是,InP的最佳控制发射波长太长,无法成为蓝色发射器。

    因此,基于量子点的下一代电致发光显示器需要开发有效且稳定的无镉蓝光发射装置。但是蓝光发射材料较差的光物理性能,例如低较短的寿命和较差的稳定性,使得蓝光QD-LED的应用仍是一个巨大挑战。三星电子再发Nature:引领量子显示技术新革命!

    2020年10月14日,Eunjoo Jang介绍了一种制备高效且稳定的ZnTeSe/ZnSe/ZnS蓝光量子点的合成方法,实现了100%的光致发光量子产率。2该团队发现氢氟酸和氯化锌添加剂可通过消除ZnSe晶体结构中的堆叠缺陷来有效提高发光效率。另外,作者通过氯化物配体交换进行钝化,获得缓慢的辐射复合,高的热稳定性和有效的电荷传输。在发光二极管中构造了具有梯度氯化物含量的双量子点发射层,以促进空穴传输,所得器件的EQE高达20.2%,亮度为88,900 cd m-2,并且在100 cd m-2时,T50 (亮度降低到初始值的50%所需的时间)为15,850 h,这是迄今为止蓝色QD-LED报道的最高值。该高效,稳定的蓝色量子点发光器件可以促进使用量子点的电致发光全色显示器的开发。

【研究内容】

    制备ZnTeSe核,ZnTeSe/ZnSe核/壳(C/S)和ZnTeSe/ZnSe/ZnS核/壳/壳(C/S/S)QD的合成方案及其TEM照片如图1a。直径3.1 nm的核芯Te/Se比率为6.7 mol%,以调节蓝色区域(457 nm)中的发射波长。ZnSe和ZnS壳的厚度分别为2.6 nm和1.2 nm。随着ZnSe壳层的发展,很容易产生堆垛层错。在壳生长期间同时使用HF和ZnCl,几乎完全消除了堆垛层错,光致发光量子产率提高了93%(图1b)。

 三星电子再发Nature:引领量子显示技术新革命!1ZnTeSe/ZnSe/ZnS量子点制备过程和TEM表征

    如图2a所示,在LED中使用C/S/S QD之前,通过两步配体交换将油酸(OA)配体替换为ZnCl2:液相处理(C/S/S-Cl(l))和洗膜处理(C/S/S-Cl(f))。因为ZnCl2比OA提供更好的表面钝化缺陷,C/S/S-Cl(l)QD显示出100%的光致发光量子产率(图2b)。此外,Cl钝化QD膜的热稳定性显著提高。C/S/S QD膜在150°C热处理后仅保留了初始光致发光强度的19%,而Cl钝化的C/S /S-Cl(l)和C/S/S-Cl(f)薄膜保持了初始光致发光的76%和90%(图2e)。

三星电子再发Nature:引领量子显示技术新革命!2:氯化物钝化表面缺陷

    C/S/S-Cl(l)和C/S/S-Cl(f)组成双EML的QD-LED,以同时改善电荷注入/传输和复合。器件结构和能级如图3a-b所示。经过优化的器件在效率和亮度方面均显著提高,分别达到20.2%和88,900 cd m-2(图3c-e)。运行稳定性也得到提高;在650 cd m-2的初始亮度下,目标器件的T50为442 h(图3f)。

三星电子再发Nature:引领量子显示技术新革命!3QD-LED的性能

    经过Cl钝化后,单载流子器件的电子和空穴电流都显著提升(图4a)。由于底层包含更多的Cl,在导通电压附近观察到较强的红色发射(图4b),这表明,当空穴速度变慢时,电荷会在空穴传输层(HTL)-EML界面重新结合,而当空穴速度变快时,结合区会进入EML。当电致发光降低到50%时,光致发光仍保持其初始强度的85%以上(图4c)。因此,内部量子产率下降可能不是短寿命的根源。在器件运行过程中,Cl钝化会缓解驱动电压增加(图4d)。

三星电子再发Nature:引领量子显示技术新革命!4:器件特性分析

Won, Y., Cho, O., Kim, T. et al. Highly efficient and stable InP/ZnSe/ZnS quantum dot light-emitting diodes. Nature 575, 634–638 (2019). https://doi.org/10.1038/s41586-019-1771-5

Kim, T., Kim, K., Kim, S. et al. Efficient and stable blue quantum dot light-emitting diode. Nature, 2020, DOI:10.1038/s41586-020-2791-x. https://doi.org/10.1038/s41586-020-2791-x

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参考文献: