杨会颖团队Mater. Today Energy: 水处理资源回收 + 钠电再利用

杨会颖团队Mater. Today Energy: 水处理资源回收 + 钠电再利用第一作者:郭璐

通讯作者:杨会颖

通讯单位:新加坡科技与设计大学

【研究亮点】

  1. 采用水热法合成了一种低成本高性能锑吸附剂氮掺杂还原氧化石墨烯(NGO)。
  2. 该吸附剂在超低浓度含锑废水中可保持灵敏性,显示出98%的超高去除效率。
  3. NGO在高浓度含锑废水中,吸附容量可达到57 mg g-1且吸附产物可直接循环利用于钠电负极材料,从而达到零污染和超高经济效益。

【研究背景】

    锑是一种广泛应用于阻燃剂、铅酸电池、催化剂、半导体等工业领域的珍贵重金属资源。然而,地球上锑资源是相当有限的。同时,锑在水和土壤中的存在会造成很严重的环境问题,长时间接触锑可能会引起呼吸道的刺激,甚至并发肺炎。考虑到这两个问题,如何高效的消除锑污染并解决锑资源紧缺的问题成为人们关注的焦点。以往的研究主要集中在沉淀-凝结法、离子交换膜法、电化学法和吸附法处理工业生产中产生的锑废料。但是传统方法存在去除率低,产生大量的有害污泥,选择性低等缺点。在所有这些技术中,吸附法显示出其简单、省时、高效的优越性,且可用于去除痕量锑污染物。

    最近新加坡科技与设计大学杨会颖团队研发了一种易合成的新型吸附剂氮掺杂还原氧化石墨烯(NGO)。这种吸收剂产生的吸附废物可以完全被回收,并在钠离子电池中重复使用。NGO在吸附过程中与废水中的含锑物质形成化学键,显著提高了其吸附性能,同时也增强了吸附产物SbOx@NGO的稳定性,因此可以更好的被应用在钠离子电池中。这样既不会产生有害污泥,又能以最低的成本去除废水中的含锑物质,使得这种方法更加环保,经济。

【拟解决的关键问题】

  1. 锑元素是不可再生的珍贵矿产资源,锑资源紧缺是现阶段亟需解决的一个问题。
  2. 含锑废物的排放会导致严重的环境问题,但传统除锑方法难以避免二次污染且存在价格昂贵等问题。
  3. 现阶段电池材料发展迅速,但价格仍相对较高,利用NGO吸附产物可以获得超低成本电池负极材料。

【研究思路剖析】

  1. 通过水热法对氧化石墨进行改性以获得低成本易合成吸附剂NGO。
  2. 利用NGO对含锑物质的化学系吸附性能提高除锑性能及吸附产物SbOx@NGO的稳定性,从而获得高性能钠电负极材料。
  3. 结合DFT,FT-IR及XPS等方法对NGO的化学吸附机理进行了验证,为优异的电池性能提供理论及实验依据。

【图文简介】

    鉴于此,新加坡科技与设计大学杨会颖团队设计合成了一种新型氮掺杂还原氧化石墨烯NGO以达到高效除锑性能。并通过理论计算和实验证明了NGO的化学吸附机理。利用高效NGO吸附剂,可同时生产清洁水源及新型钠电负极材料,从而达到环保经济的目的。

杨会颖团队Mater. Today Energy: 水处理资源回收 + 钠电再利用 杨会颖团队Mater. Today Energy: 水处理资源回收 + 钠电再利用 图1. NGO的除锑性能研究。(a)吸附性能的Langmuir和Freundlich拟合;(b)吸附曲线的二阶动力学模型拟合;(c)不同pH下的吸附性能分析;(d)NGO与GO在不同浓度含锑溶液中的吸附容量及除锑效率对比。

    要点1. NGO的吸附曲线与Langmuir模型和二阶动力学模型高度拟合,验证了其化学吸附原理。且NGO在中性水溶液中显示出高吸附性能,无需消耗大量酸碱液进行pH调节。NGO在常温下能对含锑物质快速吸附,在100ppm的含锑溶液中可达到115mg/g的高容量。同时,对痕量锑溶液也显示出高灵敏性,可达到超过98%的去除率。

杨会颖团队Mater. Today Energy: 水处理资源回收 + 钠电再利用图2. GO(a-d)和NGO (e-h) 在吸附前后的SEM和TEM图片。

    要点2. Sb2O3颗粒可通过吸附均匀分布在NGO表面。

杨会颖团队Mater. Today Energy: 水处理资源回收 + 钠电再利用图3 GO和NGO吸附前后的红外光谱。

    要点3. 吸附实验后,NGO的-OH峰强度大幅度减弱,表明化学吸附过程中大量的-OH基团被消耗掉,从而从侧面验证NGO的化学吸附机理。

杨会颖团队Mater. Today Energy: 水处理资源回收 + 钠电再利用图4. GO和NGO吸附前后的高分辨XPS谱。

    要点4. 进行吸附试验后,XPS谱中的-OH键向低能带移动。这可以归因于O和Sb之间的化学键。由于Sb较低的电负性,从而导致氧峰的蓝移。XPS谱图进一步确认了NGO对含锑物质的化学吸附性能。

杨会颖团队Mater. Today Energy: 水处理资源回收 + 钠电再利用图5 DFT计算,GO、NGO与含锑物质的结合能分析。

    要点5. NGO显示出比GO更低的结合能-1.69eV,从理论上证明了化学吸附的可行性,同时验证了经过氮掺杂的还原氧化石墨烯在化学吸附上展现出了优越性。

杨会颖团队Mater. Today Energy: 水处理资源回收 + 钠电再利用图6 吸附产物SbOx@NGO的电池性能。

    要点6. 吸附产物SbOx@NGO经过冷冻干燥后可直接应用为钠电负极材料。在50mA/g的电流密度下,经过120圈的长循环,SbOx@NGO可达到97.4%的容量保留率,同时打到312 mAh g-1的高容量性能.

【意义分析】

    作者提出了一种去除和回收废水中含Sb污染物的新型吸附剂氮掺杂还原氧化石墨烯NGO。吸附产物SbOx@NGO可循环再利用于钠电负极材料,从而达到环保经济的除锑效果。NGO可在常温下对含锑污染物进行快速吸附,在500ppb的含锑废水中打到98%的去除率,同时在100ppm的含锑废水中可达到115.57mg/g的吸附容量。NGO对含锑污染物的化学吸收作用机制有助于提高其吸附性能和吸附产物SbOx@NGO的稳定性。在此基础上回收的SbOx@NGO负极材料表现出了优异的电化学性能。在50mA g-1的电流密度下,经过120个循环周期可达到97.4%的容量保持率及312 mAh g-1的高容量性能。

【原文详情】

Direct antimony recovery from wastewater as anode materials for sodium-ion batteries;LuGuo, SarehVafakhah, MengDing, Mei ErPam, YeWang, YangShang, ShaozhuanHuang, ChengdingGu, Yew VonLim, Hui YingYang; Materials Today Energy; Doi:10.1016/j.mtener.2020.100403.

【作者简介】

    杨会颖教授,课题组主页为http://people.sutd.edu.sg/~yanghuiying,主要研究方向为电化学储能材料、海水淡化处理、3D打印、二维材料生长。在nat. commun., matter,adv. mater., energy environ. sci., AEM等国际顶级期刊上发表了学术论文200多篇,被引用次数超过9000次,h指数为53。

【期刊介绍】

杨会颖团队Mater. Today Energy: 水处理资源回收 + 钠电再利用乘能源之浪,立巨人之肩

Materials Today Energy 是Materials Today 家族的一本能源期刊,首发2017年。

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参考文献:Materials Today Energy