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自修复可拉伸的3D打印有机热电器件

自修复可拉伸的3D打印有机热电器件【研究背景】

    目前,随着柔性可穿戴电子器件以及传感器的发展,迫切地需要发展与可穿戴功能兼容匹配的能源收集器件。然而,大多数已报道的能源收集器件缺少极为重要的力学性能,使得器件很容易在重复使用和物理压力下损坏,导致器件性能下降。因此。发展具有可形变的自修复型新能源材料是实现自运行器件所急需的。有鉴于此,沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学Derya Baran教授课题组研制了一种热电三元复合材料,并利用这种复合材料,制造了可3D打印的热电发电机。该器件即使在彻底剪断再自修复以后,仍可保留85%的初始功率输出。

【论文详情】

自修复可拉伸的3D打印有机热电器件 图1可拉伸、自修复的导电三元复合薄膜:a)应力-应变曲线,b)蠕变恢复试验,c)自修复测试,d,e)三元复合膜切割和愈合过程的演示,f)复合膜的自修复性能,g)电阻随拉伸应变的变化,h)剪切、重新附着、拉伸后的复合膜照片。

    图1a为加入和不加入表面活性剂时独立复合膜的应力-应变曲线对比,可以看出,与无表面活性剂的膜相比,复合膜的断裂伸长率增加四倍,拉伸强度和杨氏模量显著降低。蠕变恢复分析(图1b)结果表明,该复合薄膜具有典型的粘弹性特征。无表面活性剂的薄膜在剃须刀片切割时受损(图1c),而复合膜即使在重复切割的情况下,也能自动愈合至初始电流水平10−3A,响应时间约为1秒(图1d)。如图1e所示,一个连接到复合膜上的发光二极管(LED)在切割期间和切割后都不会熄灭。此外,以聚二甲基硅氧烷(PDMS)为支撑衬底的复合膜,完全破碎成两块并重新附着时,电流可恢复到原来的水平(图1f)。图1g为独立复合膜在切割、重接和轻压下前后的电阻变化和拉伸应变,结果显示这些电特性可以保持在35%的应变范围内。如图1h所示,恢复后的复合膜仍保持了良好的力学拉伸性能。

自修复可拉伸的3D打印有机热电器件图2:自修复和可拉伸复合薄膜的热电性能:a)导电性(σ),b)塞贝克系数(S),c)功率因数(σS2),拉伸应变后的变化d) σ,e) S,f) σS2

    图2a显示复合膜在切割后,σ恢复到94 S cm−1,为初始σ值的70%。相比之下,原始膜在室温下的初始S值为13.4 µV K-1,切割后的值保持不变(图2b)。该温度范围内原始膜的平均σS2为2.5µW m−1 K−2,剪切以后降低到2.1µW m−1 K−2 (图2 c),图2 d表明三元复合膜保留初始σS2值的85%。在应力-张力条件下,复合薄膜表现出未受损伤的σ,直到断裂。S随应变的变化趋势如图2e所示,在施加的应变下,S仍保持稳定。图2f显示三元复合膜σS2持续稳定到膜断裂,此时所受拉伸应变为40%。

自修复可拉伸的3D打印有机热电器件图3:粘弹性热电复合材料的自修复过程:a) PEDOT: PSS膜,b)玻璃支撑基板上的复合膜,c)切口的SEM放大图像,d)机械和热电自愈过程示意图。

    从上图中可以看出,没有加表面活性剂的样品在抓挠后,整个膜有很大的裂缝,甚至可以看到玻璃衬底的表面,而复合膜表现出更薄的裂缝宽度,这表明复合膜的表面可以发生柔性变形。通过放大的SEM图像进一步观察裂纹,作者提出了热电复合层的修复机制,通过分子间的相互作用进行接触,可以成功地恢复复合膜的电连接和热电性能。

自修复可拉伸的3D打印有机热电器件图4:自我修复3D打印TEGs的演示:a) 3D打印机的设置和打印过程,b) 3D打印TEG的红外热图像示例,c) TEGs发电性能评估测量装置原理图,d)输出电压和功率与电流输出的关系图,e)归一化功率输出与切割次数。

    如图4b所示,红外热像显示TEG中的温度梯度水平,图中每根热流柱是均匀的,表明在3D打印层中可以获得相同的热导。图4 c, d分别为测量装置的原理图和测量电压和输出功率与TEG电流关系图。图4e为测试3D打印的TEG在物理损伤后的自修复性能,可以看到,随着切割次数的增加,功率输出几乎保持稳定,大于初始值的85%。

自修复可拉伸的3D打印有机热电器件图5:a) TEG的设备架构,b)手指触摸TEG的红外热像,c)手指触摸到柔性TEG的照片,d)复合薄膜在塑料基板上的电阻随弯曲半径的变化。

    为了演示在有人体热量的环境下,自愈合和可变形的TEG的实际应用,作者使用涂有乳胶手套的手指建立温度梯度,测量了在柔性塑料基板上制作的TEG的输出电压。如图5a,b所示,在较低ΔT(7 K)的情况下,可获得稳定的输出电压0.6 mV (图5c)。图5d测量了复合膜电阻随弯曲半径的变化,当弯曲半径小至0.5 mm时,电阻变化可忽略不计,验证了其作为柔性可穿戴TEGs的潜力

【总结】

    在本文中,作者制作了一种可拉伸自修复的热电材料,该材料可溶解处理,经3D打印制备成热电复合材料。其具有良好的粘弹性,在拉伸和断裂条件下,热电性能基本保持不变。此外,该复合材料经3D打印制作成的热电发电机,在重复切割之后,仍能继续工作,同时保留了>85%的初始输出功率。最后,作者演示了一种利用人体体温工作的柔性热电发电机,这对实现抗损伤和真正可穿戴的有机热电材料具有重要意义。

Seyoung Kee, Md Azimul Haque, Daniel Corzo, Husam N. Alshareef, and Derya Baran*,Self-Healing and Stretchable 3D-Printed Organic Thermoelectrics,Adv. Funct. Mater. 2019, DOI:10.1002/adfm.201905426

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参考文献:Adv. Funct. Mater.

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