大连理工大学Nano Energy:原位界面耦合NiFe-LDH与三维MXene构建高活性析氢/氧双效协同电化学催化界面

【本文亮点】

  • 原位界面耦合三维MXene与非晶态介孔NiFe-LDH构筑具有高活性析氢/氧双效协同电催化界面
  • 引入高亲水性MXene实现催化界面处水分子快速吸附与高效活化,大幅提升NiFe-LDH的析氢反应活性
  • 创制的整体式催化电极仅需72 V电压即可获得接近工业化标准的大电流密度,性能优于贵金属Pt/C与RuO2催化剂组合

【研究背景】

    氢能来源广泛、燃烧热值高、燃烧过程中零排放二氧化碳,清洁无污染,是未来最具前景的清洁能源之一。清洁高效的制氢技术是实现与制约氢能广泛应用的核心关键技术。相比传统的石化资源或化工原料重整制氢工艺方法,电解水制氢技术原料来源丰富、环境友好、产氢纯度高、可与水电、光伏电力、风电等可再生能源系统联用,被视为迎接“氢能经济”时代最具前景的制氢技术方向之一。以日本为例,电解水制氢产能已占总制氢产能的63%,有力支撑了其传统化工行业与新兴产业方向如燃料电池汽车等的发展。

    阴极析氢与阳极析氧反应是电解水过程的基元反应,克服其过程之高过电势需要消耗大量电能,限制了电解水技术的广泛应用,因而亟需开发高效的催化剂以提高反应效率、节能降耗。由于酸性介质中缺乏高效的析氧催化剂,基于碱性介质的电解水技术更具应用前景。基于镍与铁元素的层状双金属氢氧化物(NiFe-LDH)是目前碱性体系中性能最优的析氧反应催化剂之一,可望用于代替成本高昂的贵金属催化剂(如铂、铱等),但其实际应用仍受限于较低的过程电流密度与碱性条件下极差的析氢活性。

【成果简介】

    针对以上问题,大连理工大学王治宇教授(通讯作者)与北京化工大学邱介山教授(通讯作者)在 Nano Energy 发表了题为“A hierarchically porous and hydrophilic 3D nickel–iron/MXene electrode for accelerating oxygen and hydrogen evolution at high current densities”的论文。提出原位界面耦合非晶态介孔NiFe-LDH纳米阵列结构与具有高亲水性、类金属导电性与高表面反应活性的MXene三维骨架,构建高活性、双效协同三维分级结构催化界面的新策略。利用MXene与NiFe-LDH之间的电子转移效应增强对析氧反应OOH*中间物种的吸附能力,基于其高亲水性实现催化界面对水分子(碱性条件下析氢反应起始物种)的快速吸附与高效活化,从而加速碱性条件下的析氢反应控速步骤。在此基础上,MXene三维导电网络骨架还可通过化学作用高效稳定NiFe-LDH阵列结构,加速界面载流子输运。获得的整体式电极富含介孔-大孔分级孔道结构,为电化学催化反应提供了丰富的气-固-液三相活性界面区域与电解液/气态产物扩散通道,避免了使用粘结剂引起的电极极化与电化学活性表面积的损失,可直接应用以高效稳定地催化电解水反应。使用该电极作为阳极与阴极构建的电解池仅需1.72V电压即可获得接近工业化应用标准的大电流密度(500mA/cm2),并可稳定使用超过400小时,法拉第效率接近100 %,性能优于贵金属Pt/C与RuO2催化剂组合。该研究展现了MXene在创制高性能电解水催化剂方面的巨大潜力,亦可为其他电化学催化领域之关键催化材料与功能界面的设计构筑提供新的思路。

    论文第一作者为大连理工大学博士生于梦舟,该工作受到国家自然科学基金委员会、辽宁省科技厅、霍英东基金会、大连理工大学的共同资助。

【图文解析】 

大连理工大学Nano Energy:原位界面耦合NiFe-LDH与三维MXene构建高活性析氢/氧双效协同电化学催化界面 1. 原位界面耦合NiFe-LDH纳米阵列结构与MXene三维骨架构建双效协同三维分级结构催化界面之策略示意图与所得整体式催化电极的形貌结构。

大连理工大学Nano Energy:原位界面耦合NiFe-LDH与三维MXene构建高活性析氢/氧双效协同电化学催化界面 2. 所得整体式催化电极在碱性介质中对析氧反应的催化性能。

大连理工大学Nano Energy:原位界面耦合NiFe-LDH与三维MXene构建高活性析氢/氧双效协同电化学催化界面 3. 所得催化电极在碱性介质中对析氢反应的催化性能以及高亲水性MXene对水分子的高效吸附与活化效应。

大连理工大学Nano Energy:原位界面耦合NiFe-LDH与三维MXene构建高活性析氢/氧双效协同电化学催化界面 4. 所得催化电极的全电解水性能。

Mengzhou Yu, Zhiyu Wang, Junshan Liu, Fu Sun, Pengju Yang, Jieshan Qiu. A hierarchically porous and hydrophilic 3D nickel–iron/MXene electrode for accelerating oxygen and hydrogen evolution at high current densities, Nano Energy, 2019, 63, 103880, DOI:10.1016/j.nanoen.2019.103880

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参考文献:Nano Energy