浙大侯阳团队Nat. Commun.∣原子级分散镍-氮-硫电/光电催化水裂解析氧

浙大侯阳团队Nat. Commun.∣原子级分散镍-氮-硫电/光电催化水裂解析氧

   电/光电催化析氧反应(OER)是水裂解器件和金属-空气电池的核心过程,由于OER是一个涉及4电子转移的复杂反应过程,具有反应动力学缓慢和较大的过电位限制了整体的能量转化效率,因此开发高效稳定且价格低廉的OER电催化剂成为了该领域的研究热点。近年来,过渡金属(Ni, Co, Fe, etc.)-氮掺杂的纳米碳材料被认为是有吸引力的候选者,用于替代昂贵的Ir/C基催化剂。然而,催化效率较低并且催化机理和活性位点仍然难以捉摸。因此,如何优化材料结构,并深入理解其催化机制成为了实现水裂解高效析氧的至关重要因素。

    近日,浙江大学化工学院侯阳课题组在电/光电催化水裂解析氧反应研究中取得重要进展。研究人员设计并开发出一种单原子OER催化剂,其由高度分散的Ni单原子锚定在氮-硫共掺杂的多孔纳米碳基底上,用于高效水裂解析氧反应。所制备的负载在氮-硫共掺杂多孔纳米碳上的Ni单原子催化剂(S|NiNx−PC)展现出独特的2D层状结构,其厚度约为32nm,长度大约为几微米。得益于高比表面积(235m2/g)和高度分散活性位点,S|NiNx−PC/EG电极在碱性条件下表现出优异的电催化水裂解析氧活性和稳定性。在电流密度为10mA/cm2时,其过电势达到1.51V,性能远优越于其他过渡金属和/或非金属原子掺杂的碳材料,甚至优于商业中广泛应用的Ir/C电催化剂。将S|NiNx−PC/EG电催化剂进一步选择性沉积在Fe2O3电极表面,形成一个高效的太阳能驱动水裂解整合光阳极。在模拟太阳光照射下,光电流密度在1.23V电压处达到了1.58mA/cm2

    研究者采用球差校正扫描透射电子显微镜、电子能量损失谱、X射线近边吸收光谱和扩展X射线吸收光谱等手段,首次揭示了S|NiNx−PC/EG催化材料中原子级分散的Ni单原子与周围3个氮原子及1个硫原子形成配位结构共掺杂到纳米碳骨架作为催化活性位点。理论计算结果阐明,硫原子的引入优化了Ni-N掺杂纳米碳表面的电荷分布,大幅度降低了OER反应势垒,进而极大地加速了OER反应动力学,从而导致其高效的电/光电催化性能和优良稳定性。

    这项工作不仅设计并开发出一种高效稳定的过渡金属-氮-硫原子级电催化剂,还为如何设计低成本高活性人工固氮、二氧化碳转化和氧还原催化材料的设计提供了新的思路。

    工作得到了国家自然科学基金、浙江省杰出青年基金和浙江大学“百人计划”启动基金等项目的支持。相关论文以“Atomically dispersed nickel–nitrogen–sulfur species anchored on porous carbon nanosheets for efficient water oxidation”为题发表在Nature Communications(DOI:10.1038/s41467-019-09394-5,影响因子12.353)上。该项成果由浙江大学、德国德累斯顿工业大学及华中师范大学合作完成。浙江大学为该论文的第一及通讯作者单位。

    侯阳课题组主页:http://mypage.zju.edu.cn/yhou

Yang Hou, Ming Qiu, Min Gyu Kim, Pan Liu, Gyutae Nam, Tao Zhang, Xiaodong Zhuang, Bin Yang, Jaephil Cho, Mingwei Chen, Chris Yuan, Lecheng Lei & Xinliang Feng, Atomically dispersed nickel-nitrogen-sulfur species anchored on porous carbon nanosheets for efficient water oxidation, Nat. Commun., 2019, DOI:10.1038/s41467-019-09394-5

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参考文献:Nat. Commun.