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北科大范丽珍Nano Letters封面论文:利用化学能驱动制备平方米级亲锂三维集流体 ——面向工业大规模应用的金属锂先进集流体的首次尝试

北科大范丽珍Nano Letters封面论文:利用化学能驱动制备平方米级亲锂三维集流体 ——面向工业大规模应用的金属锂先进集流体的首次尝试本文亮点:
1:简单、精准的热处理一步实现1m2 三维亲锂集流体的制备
2:利用化学能驱动的策略可以有效促进锌原子向表面的富集形成均匀的亲锂氧化锌层
【前沿部分】
为了满足社会对高功率储能装置日益增长的需求,金属锂(Li)因具有非常高的理论比容量(3860mAh/g),被认为有望作为下一代高能量密度电池的负极材料用于电动汽车和电网存储。然而,锂金属电池充放电过程中极易形成锂枝晶,引起电极体积膨胀,从而造成安全隐患,缩短电池使用寿命,限制了锂金属电池的进一步应用。三维集流体具有较高的比表面积,能有效的降低局部电流密度,诱导金属锂的均匀沉积和缓解体积膨胀,被认为是有效抑制锂枝晶生长的有效方法。然而,三维铜基集流体本身具有憎锂特性,会表现出较大的成核过电势,不利于锂的均匀沉积。所以,构建具有亲锂特性的三维集流体可以有效的调控锂在集流体表面的成核和局部电流密度,实现金属锂的均匀沉积。然而,已报道的具有三维亲锂特性的集流体大多需要复杂的制备工艺流程或昂贵的原材料,而且表面改性层结合力常常较弱,严重的降低了此类策略在实际应用中的可能性。因此,急需寻找通过简单可行的方法制备兼具三维结构和亲锂特性的集流体。
最近,北京科技大学大学的范丽珍教授和军事科学院防化研究院张浩博士(共同通讯作者)以商业化的黄铜网(铜锌合金)为原料,进行简单的300℃热处理,在释放的化学能驱动下,可以有效的促进表面锌原子的富集、氧化,通过精确控制反应条件带来的自发的置换反应,实现表面上亲锂过渡金属氧化物界面层的生成,从而得到兼具三维结构和亲锂氧化锌层的平方米级亲锂三维集流体。该集流体在锂金属电池中电化学性能表现出了稳定的锂沉积和循环寿命,有效的降低了锂金属在枝晶产生和体积膨胀等问题带来的隐患。该小组还用实验证明,这种利用化学能驱动在铜基合金上制备亲锂改性层、进而获得先进金属锂集流体策略可广泛地适用于铜-锡、铜-镍等其他合金材料,体现出了优异的广谱适用性和工业应用前景。该成果以封面文章发表在国际顶级期刊Nano Letters (DOI:10.1021/acs.nanolett.8b04919)上,第一作者为在读博士生黄少博,通讯作者为范丽珍和张浩。
【核心内容】   北科大范丽珍Nano Letters封面论文:利用化学能驱动制备平方米级亲锂三维集流体 ——面向工业大规模应用的金属锂先进集流体的首次尝试图1. (a) ZnO-CuZn(氧化锌包覆3D铜集流体)的制备及锂沉积示意图; (b)光学照片图; (c) 沉积6 mA h cm-2后ZnO-CuZn的SEM图。
北科大范丽珍Nano Letters封面论文:利用化学能驱动制备平方米级亲锂三维集流体 ——面向工业大规模应用的金属锂先进集流体的首次尝试
图 2. 集流体的形貌和结构表征。(a)黄铜网的SEM图;(b) CuZn-300(300度热处理的铜锌合金3D集流体)的SEM图;(c) ZnO-CuZn 的元素分布图;(d) 黄铜网和CuZn-300的XRD图; (e) CuZn-300 的Zn 2p;(f) CuZn-300 的O 1s。
北科大范丽珍Nano Letters封面论文:利用化学能驱动制备平方米级亲锂三维集流体 ——面向工业大规模应用的金属锂先进集流体的首次尝试
图3. (a) 铜箔,铜网和ZnO-CuZn的容量-电压曲线;(b) ZnO-CuZn在不同循环圈后的容量-电压曲线;(c) 铜箔,铜网和ZnO-CuZn的库伦效率(1mA/cm2, 1mAh/cm2); (d) 铜箔,铜网和ZnO-CuZn的库伦效率不同电流密度下的成核过电势(1mA/cm2, 1mAh/cm2);铜箔和ZnO-CuZn的时间-电压曲线 (1mAh/cm2):(e) 1mA/cm2 和 (f) 2mA/cm2。
北科大范丽珍Nano Letters封面论文:利用化学能驱动制备平方米级亲锂三维集流体 ——面向工业大规模应用的金属锂先进集流体的首次尝试
图4. 铜箔,铜网和ZnO-CuZn集流体充放电过程中的SEM。预先沉积0.1mAh/cm2来研究其成核过程:(a) 铜箔, (b) 铜网 ,(c) ZnO-CuZn 。(d,g) 铜箔循环30圈和100圈后的SEM图; (e, h) 铜网循环30圈和100圈后的SEM图; (f, i) ZnO-CuZn循环30圈和100圈后的SEM图。
北科大范丽珍Nano Letters封面论文:利用化学能驱动制备平方米级亲锂三维集流体 ——面向工业大规模应用的金属锂先进集流体的首次尝试
图 5. 全电池电化学性能。(a)倍率性能测试;(b) Li/Cu||NCM充放电曲线;(c) Li/ZnO-CuZn||NCM 充放电曲线;(d) 1C下的循环稳定性和库伦效率。
材料制备过程
ZnO-CuZn集流体的制备:首先,取商业化的黄铜网(200目)裁成直接14mm的极片,用稀盐酸和去离子水浸泡去除表面的杂质及氧化层,干燥后置于马弗炉中升温至300℃,保温1h得到表层由氧化锌组成的ZnO-CuZn集流体。
Shaobo Huang, Wenfeng Zhang, Hai Ming, Gaoping Cao, Li-Zhen Fan*, Hao Zhang*, Chemical Energy Release Driven Lithiophilic Layer on 1 m2 Commercial Brass Mesh toward Highly Stable Lithium Metal Batteries, Nano Letters, DOI:10.1021/acs.nanolett.8b04919

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参考文献:Nano Letters

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