通过金纳米颗粒修饰增强碳纳米管纤维界面的导电性和导热性

通过金纳米颗粒修饰增强碳纳米管纤维界面的导电性和导热性【引言】
碳纳米管CNT)在电、热方面的极高的输运能力,并且其与纳米尺寸器件的高兼容性在纳米能源和电子领域引起了广泛的关注。但是CNT在实际应用中仍存在一些技术难关需要攻克。尤其是当CNT被组装成管束、纤维以及薄膜时,由于CNT管间的声子散射阻碍了管间界面热输运,导致了CNT组装器件性能的劣化,无法达到良好的预期使用性能;同时,由于碳管界面间电子跃迁势垒的存在,极大地降低了碳纳米管组装材料的电传输性能。因此,如何降低管间声子散射及电子跃迁势垒,以提高碳纳米管间界面电、热输运能力成为解决问题的关键。
【成果简介】
北京科技大学邱琳副教授(第一作者),冯妍卉教授(通讯作者)团队针对该问题提出了一种新的研究思路,即通过金纳米颗粒Au-NPs)修饰增强碳纳米管纤维导电性和导热性。金属纳米颗粒的引入增强碳材料的电导率已经成为共识,但在热输运增强方面还存在异议。传统认为异质原子引入阻碍界面热输运,忽略了具有丰富低频声子模式的金属NPs能诱导CNT中C原子的低频振动,激发出更多的长波声子,有助于界面热输运。基于该假设,制备了修饰Au-NPs的CNT纤维,实验测量证实导热性能和导电性能分别提高了约70%和36%,同时原子级模拟明晰微观作用机制为界面C原子的声子模式受诱导趋向于低频,电子态密度结果显示Au-NPs诱导CNT类p型掺杂,降低了电子跃迁势垒。该工作首次证实了Au-C异质界面可以有效促进界面的热、电输运,为多功能CNT纤维增强导热性能和导电性能的研究提供了新思路。该研究成果发表于国际期刊《Carbon》。
【图文简析】
 通过金纳米颗粒修饰增强碳纳米管纤维界面的导电性和导热性
图1. a)原始CNT纤维;b)修饰Au NPs的CNT纤维的组装结构。
通过金纳米颗粒修饰增强碳纳米管纤维界面的导电性和导热性
图2. Au NPs/CNT纤维的制备和表征:a)Au NPs/CNT纤维和原始CNT纤维的制备流程示意图;b)原始CNT纤维的SEM图;c)CNT组装材料的TEM图,Au NPs/CNT纤维主要由直径约4nm的双壁CNT组成;d)Au NPs/CNT纤维的SEM图和EDS分析图;e)Au NPs的TEM图。通过金纳米颗粒修饰增强碳纳米管纤维界面的导电性和导热性
图3. CNT纤维热导率的研究:a)通过自加热3ω方法测量热导率的示意图;b,c)原始CNT纤维和Au NPs/CNT纤维的本征热导率,热容和热扩散率对长度的依赖性;d)不同纤维本征热导率,热扩散率和热容的差异。通过金纳米颗粒修饰增强碳纳米管纤维界面的导电性和导热性
图4. 比较不同CNT纤维的拉曼光谱:a)在激发能量为2.41eV时,修饰引起D和G峰的位移;b)G和G’峰有明显的移动,Au NPs/CNT纤维的G’峰强度(标准化)显着增加;c)Au NPs/CNT纤维的D和G’带频率与激光能量的关系。
通过金纳米颗粒修饰增强碳纳米管纤维界面的导电性和导热性
图5. a)MD模拟研究Au NPs促进管间界面热输运机理的模型;b)计算单位长度界面热导与Au/C原子比的变化趋势;c)具有不同Au/C原子比的Au NPs/CNT体系的总声子VDOS表明低于5THz的声子振动显著增加;d)界面C和Au原子之间的VDOS重叠能与Au/C原子比的关系;e)热端界面C原子的局部VDOS能量显示出与未修饰的体系差异不大;f)冷端界面C原子的局部VDOS能量表现出低频声子振动的显著增强。
【作者简介】
邱琳,女,中国科学院工程热物理所博士,美国弗吉尼亚大学博士后,北京科技大学副教授,先后于新加坡南洋理工大学、英国利兹大学开展学术访问。主要研究领域为微纳尺度热物性测量及热输运机理,钢铁行业余热回收及利用,授权国家专利16项,主持国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金青年项目、国家重点研发计划子课题等,参与国家自然科学基金重点项目、国家973课题、科技部重大仪器项目等。在Carbon、Appl. Therm. Eng.、Int. J. Heat Mass Tran.、Rev. Sci. Instrum..等国际知名期刊发表学术论文40余篇,文章引用300余次,兼任中国高等教育学会工程热物理专业委员会理事、第7届国际微纳技术会议(ISMNT-7)学术委员会委员、Scientific Reports期刊编委。
作者碳材料相关研究工作
[1] Lin Qiu, Kimberly Scheider, Suhaib Abu Radwan, LeighAnn Sarah Larkin, Christopher Blair Saltonstall, Yanhui Feng*, Xinxin Zhang, Pamela M. Norris*. Thermal transport barrier in carbon nanotube array nano-thermal interface materials. Carbon, 2017, 120, 128-136. 
[2] Lin Qiu, Xiaotian Wang, Dawei Tang*, Xinghua Zheng*, Pamela M. Norris, Dongsheng Wen, Jingna Zhao, Xiaohua Zhang, Qingwen Li. Functionalization and densification of inter-bundle interfaces for improvement in electrical and thermal transport of carbon nanotube fibers. Carbon, 2016, 105, 248-259. 
[3] Lin Qiu, Xinghua Zheng*, Jie Zhu, Guoping Su, Dawei Tang. The effect of grain size on the lattice thermal conductivity of an individual polyacrylonitrile-based carbon fiber. Carbon, 2013, 51, 265-273. 
作者3ω测试相关研究工作
[1] Lin Qiu, Hanying Zou, Dawei Tang, Dongsheng Wen, Yanhui Feng*, Xinxin Zhang. Inhomogeneity in pore size appreciably lowering thermal conductivity for porous thermal insulators. Appl. Therm. Eng., 2018, 130, 1004-1011.
[2] Lin Qiu, Xinghua Zheng*, Jie Zhu, Dawei Tang*, Yajun Dong, Yuelian Peng. Adaptable thermal conductivity characterization of microporous membranes based on freestanding sensor-based 3ω technique. Int. J. Therm. Sci., 2015, 89(3), 185-192.
[3] Lin Qiu, Yuxin Ouyang, Yanhui Feng*, Xinxin Zhang. Note: Thermal conductivity measurement of individual porous polyimide fibers using a modified wire-shape 3ω method. Rev. Sci. Instrum., 2018, 89(10), 096112. 
[4] Lin Qiu, Dawei Tang*, Xinghua Zheng, Guoping Su. The freestanding sensor-based 3ω technique for measuring thermal conductivity of solids: principle and examination. Rev. Sci. Instrum., 2011, 82(4), 045106. 
[5] Lin Qiu, Xinghua Zheng, Jie Zhu, Dawei Tang*. Note: Non-destructive measurement of thermal effusivity of a solid and liquid using a freestanding serpentine sensor-based 3ω technique. Rev. Sci. Instrum., 2011, 82(8), 086110. 
[6] Lin Qiu, Ning Zhu, Hanying Zou, Yanhui Feng*, Xinxin Zhang, Dawei Tang*. Advances in thermal transport properties at nanoscale in China. Int. J. Heat Mass Tran., 2018, 125, 413-433.

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参考文献:Carbon