膜-液界面生物培养方法大面积制备分散均匀的自支撑碳纳米纤维/石墨烯电极应用于高性能柔性超级电容器

文章亮点:利用膜-液界面生物培养方法,制备的大面积自支撑碳纳米纤维/石墨烯纳米片复合电极,获得了高的可逆容量和优异的循环稳定性,5000次循环后没有容量衰减,功率密度为900 W/kg时,能量密度高达20 Wh/kg。

【前沿部分】

    石墨烯因其具有大的比表面积,高导电性和优异的机械性能,被认为是最有前景的超级电容器电极材料之一。然而,GN存在严重的聚集现象,阻碍离子进入和迁移,从而严重限制其作为储能材料的应用。

    为了解决石墨烯的聚集问题,人们已经尝试了许多策略。一种有效的方法是将纳米结构材料作为间隔物;另一种策略是采用一维/二维复合结构,如碳纤维和石墨烯,点是相互连接的网络结构和自支撑特性,使其可以直接用作电极。这不仅防止了GN的重新堆叠,而且还消除了在器件组装期间在电极中使用非活性组分,可以显著提高器件的整体能量密度。置备方法主要包括在溶剂中过滤CNF和GN的混合分散体和原位生物合成方法获得自支撑的CNF/GN纳米复合膜等。然而,所获得的纳米复合膜厚度较小(均小于1 mm),限制了他们的实际应用,特别是对于未来的大规模储能。因此,需要新的策略来制造厚的自支撑CNF/GN纳米复合薄膜(≥1mm)且具有高度均匀的分布和厚度可调节性,适用于高性能储能应用。

    最近,天津大学许运华教授,华东交通大学万怡灶教授联合南开大学胡继敏博士(共同通讯作者)报道了一种具有成本效益,可扩展和有效的方法,膜-液界面(MLI)培养,以制备独立的CNF/GN复合薄膜。成功实现了CNF基质中GNs的均匀分布,且膜的厚度可以调控和实现任意面积的制备。通过控制MLI培养周期,可以控制CNF/GN复合膜的厚度。优化的CNF/GN复合薄膜具有良好的柔韧性和机械强度。当用作超级电容器中的电极时,在1A/g下具有215F/g的容量和较好的循环稳定性(在2A/g下5000次循环后电容没有降低)。此外,基于CNF/GN复合电极的对称超级电容器可以分别提供高达20 Wh/kg和900 W/kg的高能量密度和高功率密度。三维纳米复合薄膜电极的优异电化学性能归因于独特的结构的三维导电网络结构,CNF和GN的均匀分散,稳健的机械性能和大的比表面积。简单的制造方法,良好的性能和坚固的机械性能的结合,使得该三维纳米复合薄膜可作为一种非常有前景的超级电容器电极材料。该工作发表在Advanced Functional Materials 上。

【核心内容】

膜-液界面生物培养方法大面积制备分散均匀的自支撑碳纳米纤维/石墨烯电极应用于高性能柔性超级电容器 图1 使用膜-液界面培养和碳化方法合成CNF/GN纳米复合材料薄膜电极的示意图(GN由CNF纳米纤维支撑和分离)。

膜-液界面生物培养方法大面积制备分散均匀的自支撑碳纳米纤维/石墨烯电极应用于高性能柔性超级电容器图2 SEM图像a)CNF/GN-1,b)CNF/GN-2,和c)CNF/GN-3。d)大型CNF/GN-2膜的数码照片。SEM图像e)中间区域和f)CNF/GN-2的底部区域。g)CNF/GN-2的TEM图像。h)XRD图案和i)CNF,CNF/GN-1,CNF/GN-2和CNF/GN-3的拉曼光谱。j)CNF /GN-2的高分辨率C1s光谱。

膜-液界面生物培养方法大面积制备分散均匀的自支撑碳纳米纤维/石墨烯电极应用于高性能柔性超级电容器图3 a)CNF/GN复合电极的照片。b)CNF / GN复合电极的典型压缩应力-应变曲线。c)组装的超级电容器器件在不同弯曲角度下的CV曲线。

膜-液界面生物培养方法大面积制备分散均匀的自支撑碳纳米纤维/石墨烯电极应用于高性能柔性超级电容器图4 CNF/GN复合材料在三电极超级电容器中的电化学性能:a)循环伏安曲线,b)恒电流充放电曲线,c)CNF和CNF/GN复合电极的奈奎斯特图。d)循环伏安曲线和e)CNF/GN-2在100次弯曲释放循环后的恒电流充放电曲线。f)CNF/GN-2电极在2A/g下的循环性能。插图:(c)高频区域的放大率和(f)CNF/GN-2电极在最后10个循环中在2A/g 下的恒电流充电/放电曲线。

膜-液界面生物培养方法大面积制备分散均匀的自支撑碳纳米纤维/石墨烯电极应用于高性能柔性超级电容器图5 CNF/GN-2电极在双电极超级电容器中的电化学性能:a)不同工作电压下的循环伏安曲线,b)不同扫描速率下的循环伏安曲线,c)不同电流密度下的恒电流充电/放电曲线,d)比电容作为电流密度的函数,e)CNF/GN-2电极在2 A/g的循环性能,f)Ragone图。e中插图:最后10个循环中的恒电流充电/放电曲线。

    MLI培养策略被开发为一种简便,可扩展且高效的方法,用于制造柔性,机械强度和大面积三维 CNF/GN纳米复合材料。CNF的三维框架为GN提供机械支撑和起到分散剂的作用,能有效地防止GNs重新堆叠并确保其均匀分布。使用CNF/GN纳米复合膜作为电极的全碳超级电容器即使在弯曲情况下测试时也表现出良好的电化学性能。结合可扩展、厚度易于调控和大面积合成的优点,坚固的机械性能和良好的储能性能,CNF/GN纳米复合材料非常适用于高性能储能装置,特别是柔性储能装置。

Honglin Luo, Peixun Xiong, Jing Xie, Zhiwei Yang, Yuan Huang, Jimin Hu, Yizao Wan, Yunhua Xu, Uniformly Dispersed Freestanding Carbon Nanofiber/graphene Electrodes Made by a Scalable Biological Method for High-Performance Flexible Supercapacitors, Adv. Funct. Mater., DOI:10.1002/adfm.201803075

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参考文献:Adv. Funct. Mater