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1.中山大学李光琴教授团队Adv. Energy Mater.:调节MOF电子结构提升高效电催化析氧

析氧反应(OER)是几种电化学能量转换和储存系统的核心反应过程,但其缓慢的动力学需要高效的电催化剂来克服动力学障碍。目前,金属-有机框架(MOFs)已经成为各种应用中最有潜力的功能材料之一,然而,MOFs材料在电催化应用中存在导电性低,孔径小等问题,需要制定有效的策略来提高MOFs的电催化性能。近日,中山大学李光琴教授团队选择对苯二甲酸配体(A)(A-MOF-Fe)MOF MIL-88B-Fe作为基体材料,通过Co2+部分取代的Fe3+合成了一系列双金属MOF(命名为A-MOF-FeCox)。受益于Fe和Co的协同作用,双金属MOFs可用作OER的高效电催化剂。通过在分子或原子水平上精确调整金属中心和有机连接剂,可以调节MOFs的拓扑结构、孔隙环境和电子性质,从而进一步调整它们的导电性、孔隙大小和活性中心。当使用混合连接剂对苯二甲酸和2-氨基对苯二甲酸配体(B)时,可以合成具有各种摩尔比A/B的非均相双金属MOFs(AmB-MOF-FeCo1.6)。优化的非均匀性双金属MOFs(A2.7B-MOF-FeCo1.6)具有优异的OER性能,在10mA/cm2时具有288 mV的超低过电位,Tafel斜率为39mV/dec。优异的电催化性能归功于优化了MOFs内催化中心的电子结构。因此,该工作提供了一种通过电子结构工程的新策略提高活性中心的电催化性能。

顶刊速递 Ziqian Xue, Yinle Li, Yawei Zhang, Wei Geng, Baoming Jia, Jia Tang, Shixiong Bao, Hai-Ping Wang, Yanan Fan, Zhang-wen Wei, Zishou Zhang, Zhuofeng Ke, Guangqin Li,*and Cheng-Yong Su*,Modulating Electronic Structure of Metal-Organic Framework for Effcient Electrocatalytic Oxygen Evolution,Advanced Energy Materials, 2018, DOI:10.1002/aenm.201801564

2.湖南大学陈小华教授团队Adv. Funct. Mater. 3D硫化硒@碳纳米管阵列作为长寿命、高倍率储锂正极材料

近日,湖南大学陈小华教授团队通过将大量硫化硒(SexS8-x)封装和锚定到B、N共掺杂垂直排列的碳纳米管中,合成3D硫化硒@碳纳米管阵列,用作锂金属电池的正极材料,它具有长循环寿命,高倍率能力和高能量密度。垂直排列的碳纳米管不仅可以使电子快速迁移,从而表现出优异的的倍率性能和SexS8-x高利用率;而且还提供最佳的单向孔隙空间,从而显著减少循环过程中的体积膨胀和多硫化物穿梭现象。同时,选择富含羧基和羟基的聚(丙烯酸)(PAA)粘合剂结合在B和N元素共掺杂修饰的石墨烯层上,可以有效地固化碳纳米管内的SexS8-x分子,并防止活性材料在长循环过程中从集流体中脱离。受益于这些特性,此复合材料表现出了高达96%的首次库仑效率,在500mA/g的电流密度下循环500圈后具有818mAh/g的高可逆容量。因此,该复合材料代表了最有希望的正极材料之一,其可以赋予锂金属电池长循环寿命和显著的功率密度。

顶刊速递Hai-Ning Fan, Shan-Liang Chen, Xiao-Hua Chen,* Qun-Li Tang, Ai-Ping Hu, Wen-Bin Luo,* Hua-Kun Liu, and Shi-Xue Dou,3D Selenium Sulfide@Carbon Nanotube Array as Long-Life and High-Rate Cathode Material for Lithium Storage,Advanced Functional Materials,2018, DOI:10.1002/adfm.201805018

3.南洋理工大学颜清宇教授团队Adv. Funct. Mater. :镶嵌结构的钴镍硫代磷酸盐纳米片结合N掺杂碳,实现高效稳定的电催化水分解

设计2D层状金属硫代磷酸盐(MTP)的纳米结构和成分构成对扩展其应用具有重要意义。近日,南洋理工大学颜清宇教授团队提出了一种可扩展和灵活的策略来制备单晶CoNiPS3与N掺杂碳结合形成CoNiPS3/C纳米片(≈16nm厚),其可以被进一步加工成由随机分布的结晶纳米域(直径≈15nm)和无序边界组成的镶嵌结构CoNiPS3/C纳米片(≈6nm厚),再进一步分离成CoNiPS3/C纳米点(直径≈4nm)。使用Co-Ni普鲁士蓝类似物作为前驱体模板制备原始CoNiPS3/C纳米片。与原始CoNiPS3/C纳米片和纳米点相比,镶嵌结构CoNiPS3/C纳米片具有大量活性边缘位点,优异结晶度和良好的结构稳定性。密度泛函理论计算表明,双金属合成物具有更高的内在活性,更好的导电性,以及双功能析氧/析氢反应的更低动力学能量壁垒。最重要的是,由镶嵌结构CoNiPS3/C纳米片作为正极和负极构建的水分解电解槽在30mA/cm2时达到1.62V,优于原始CoNiPS3/C纳米片(1.69V),与分散的纳米点(1.58V)相当。此外,镶嵌结构CoNiPS3/C纳米片显示出比纳米点更好的电催化稳定性。

顶刊速递Qinghua Liang, Lixiang Zhong, Chengfeng Du, Yun Zheng, Yubo Luo, Jianwei Xu, Shuzhou Li, and Qingyu Yan*,Mosaic-Structured Cobalt Nickel Thiophosphate Nanosheets Incorporated N-doped Carbon for Efficient and Stable Electrocatalytic Water Splitting,Advanced Functional Materials,2018, DOI:10.1002/adfm.201805075

4.哈工大(威海))温广武教授、周薇薇副教授团队Adv. Mater.:快速“凝胶吹制”策略定向大规模制备非层状二维纳米片

2D纳米材料因其厚度依赖的物理和化学性质在能源转换和储存方面受到广泛关注。然而,如何整合液相法(即溶液可加工性,均匀性和大规模生产)和气相法(即高质量和大横向尺寸)的优点,实现2D材料大规模制备成为研究的难题。在中国糖画吹制艺术的启发下,哈工大(威海)温广武教授、周薇薇副教授团队提出了快速“凝胶吹制”策略,通过在短时间内(≈1分钟)热膨胀粘性凝胶前驱体,用于大规模生产2D非层状纳米片。重要的,该方法结合了液相和气相合成的优点,同时产生具有高均匀性、纳米厚度和大横向尺寸(高达数百微米)的2D材料。该策略的成功很大程度上依赖于“吹”和反应物量的控制。所得二维材料在锂电、钠电和电催化等领域都表现出优异的性能。该研究为低成本、大规模制备高质量的非层状2D纳米片开辟了一条新的途径,可应用于能源相关领域及其他领域。

顶刊速递Dong Wang, Weiwei Zhou,* Rui Zhang, Jinjue Zeng, Yu Du, Shuai Qi, Chunxiao Cong, Chunyan Ding, Xiaoxiao Huang, Guangwu Wen,* and Ting Yu*,Mass Production of Large-Sized, Nonlayered 2D Nanosheets: Their Directed Synthesis by a Rapid “Gel-Blowing” Strategy, and Applications in Li/Na Storage and Catalysis,Advanced Materials,2018, DOI:10.1002/adma.201803569

5.北化汪乐余教授团队J. Am. Chem. Soc.:通过C-N键断裂调控Fe-N4的边缘位点,增强氧还原反应活性

目前,单原子金属-氮-碳(M-N-C)催化剂引起了科研人员强烈的兴趣,虽然在确定金属中心的配位结构方面已经做出很多努力,但是仍很少关注单原子材料中N-C键合环境对催化作用的影响。近日,北京化工大学汪乐余教授团队通过精确的原子级控制制备了一系列Fe-N-C纳米结构,其赋予可调节数量的原子级分散的Fe-N4位点,可调的分级微中孔结构和强化的内部暴露的活性位点。即使含有0.20wt%的非贵金属,Fe SAs-N/C-20催化剂也表现出优异的ORR性能,在0.1M KOH电解液中的半波电位E1/2=0.915V(vs RHE),高于商业Pt/C(E1/2=0.85 V)和大多数M-N-C催化剂。值得注意的是,除了具有显著的稳定性外,Fe SAs-N/C-20催化剂的原子利用效率极高,几乎提高10倍。实验和密度泛函理论(DFT)计算证明,通过改变吡啶N的局部配位,成功地优化了Fe-N4的电子结构,这使得与Fe中心相邻的选择性C-N键裂解(SBC)形成边缘存在的Fe-N4活性位点,因此降低了整体ORR屏障。所得催化剂具有高效的电催化ORR性能和长期耐久性,其原子经济效益较现有报道提升了一个数量级,这为低成本、高性能单原子催化剂的设计提供了新思路。

顶刊速递Rui Jiang, Li Li, Tian Sheng, Gaofei Hu, Yueguang Chen*, and Leyu Wang*,Edge-Site Engineering of Atomically Dispersed Fe–N4 by Selective C–N Bond Cleavage for Enhanced Oxygen Reduction Reaction Activities,J. Am. Chem. Soc.,2018, DOI:10.1021/jacs.8b07294

6.德克萨斯大学奥斯汀分校Goodenough团队Nano Energy:用于全固态可充电电池的聚合物锂石榴石界面膜

近日,德克萨斯大学奥斯汀分校Goodenough团队制备了一种高迁移量的Li+导电聚合物涂覆陶瓷电解质(PCSSE)作为无机-有机混合固体电解质。Li+导电聚合物涂层的引入,不仅表现出与陶瓷电解质和锂金属的良好粘附性,还可形成均匀的界面。聚合物涂层成功地抑制了锂枝晶的形成,并显著降低了Li+迁移的界面阻抗。使用单个薄聚合物涂层的Li/PCSSE/LiFePO4全固态电池的首效高达97%,随后循环库伦效率接近100%,且具有优异的循环稳定性。

顶刊速递Weidong Zhou*, Ye Zhu, Nicholas Grundish, Sen Xin, Shaofei Wang, Ya You, Nan Wu, Jian Gao, ZhimingCui, Yutao Li*, John B Goodenough*,Polymer Lithium-Garnet Interphase for an All-solid-state Rechargeable Battery,Nano Energy,2018, DOI:10.1016/j.nanoen.2018.09.004

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参考文献: