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密苏里大学堪萨斯城分校AEM:利用新型免掺杂小分子材料作为空穴传输层的高效高稳定性钙钛矿太阳能电池

【引言】

空穴传输层对钙钛矿太阳能电池的性能起至关重要的作用。理想的空穴传输层材料不仅需要拥有与钙钛矿以及正极材料相匹配的前线轨道能级,还需要有高的空穴传导率以及优异的防水性能。尽管科学家在探索新型空穴传输材料上不断取得进展,不过直到最近N2,N2,N2′,N2′,N7,N7,N7′,N7′-八(4-甲氧基苯)-9,9′-螺甾内酯二[9氢-芴]-2,2′,7,7′-四胺(Spiro-MeOTAD)还以其在钙钛矿电池中最优异的性能表现保持着其作为空穴传输材料的首选地位。然而,Spiro-MeOTAD价格高昂(合成成本高达92-108美元每克),并且还是很差的导电体(空穴迁移率:4~8 × 10−5 cm2 V-1 s-1)。要增强它的导电性,必须经过复杂并且很难控制的掺杂处理。所需要的掺杂剂通常是些吸水性很强的盐类,而水汽会降解钙钛矿从而严重影响太阳能电池的稳定性。这从根本上制约了利用Spiro-MeOTAD作为空穴传输材料的钙钛矿电池的产业化。因此,研制免掺杂的,有憎水性的,价格低廉的,能带来高光电转化效率和高稳定性的新型空穴传输材料变得尤为迫切。

【成果简介】

近日,密苏里大学堪萨斯城分校彭中华教授团队在国际顶级期刊Advanced Energy Materials(影响因子:21.875)上发表题为“Highly Efficient and Stable Perovskite Solar Cells Using a Dopant‐Free Inexpensive Small Molecule as the Hole‐Transporting Material”的研究论文。论文的第一作者是李永博士。该论文报道了一种可以用来做为高效率高稳定性钙钛矿电池空穴传输层的被命名为PCA-1的新型小分子材料。这种材料不仅制备简单,价格低廉(合成成本仅为1.02-14.73美元每克),更重要的是它拥有极高的空穴传导率(8.3 ± 0.4 × 10−2 cm2 V-1 s-1),因此不需要任何掺杂处理。PCA-1还拥有与钙钛矿和正极材料完美匹配的分子前线轨道,有利于空穴从钙钛矿到空穴传输层的转移以及最终在正极的收集。用这种免掺杂的小分子材料作为空穴传输层的n-i-p平面型和具有介观结构的MAPbI3钙钛矿电池展示出接近Spiro-MeOTAD钙钛矿电池世界记录的高达15.59%和18.17%的光电转换效率。这种材料不含吸水性的氧或/和氮元素,形成了一层均匀致密的能保护下层钙钛矿不受水汽影响的隔绝层,因而显著提高了MAPbI3钙钛矿电池的稳定性。

【图文解析】

密苏里大学堪萨斯城分校AEM:利用新型免掺杂小分子材料作为空穴传输层的高效高稳定性钙钛矿太阳能电池图1. a,b)PCA-1和PCA-2的化学结构式以及它们通过密度泛函理论B3LYP方法和6-31G(d)基组计算所得的形象化的c,d)最低未占有分子轨道和e, f)最高占有分子轨道。

密苏里大学堪萨斯城分校AEM:利用新型免掺杂小分子材料作为空穴传输层的高效高稳定性钙钛矿太阳能电池图2. 包含ITO/TiO2/MAPbI3/PCA-1 or PCA-2/Au的n-i-p平面型钙钛矿电池的a)电池结构以及b)能级示意图;c)性能最好的PCA-1 n-i-p平面型钙钛矿电池的J–V曲线,正向和反向的扫描速率均为10 mV s–1 (空心环: 暗箱测量;实心球: 一个太阳1.5地球气团照射). d)性能最佳的PCA-1和PCA-2 n-i-p平面型钙钛矿电池的外部量子效率图谱。

密苏里大学堪萨斯城分校AEM:利用新型免掺杂小分子材料作为空穴传输层的高效高稳定性钙钛矿太阳能电池图3. (a–c) PCA-1和(d–f) PCA-2 n-i-p 平面型钙钛矿电池(镀金电极之前)的a, d)横切面和b, c, e, f)表面场效应扫描电子显微镜图片。

密苏里大学堪萨斯城分校AEM:利用新型免掺杂小分子材料作为空穴传输层的高效高稳定性钙钛矿太阳能电池图4. 镀金电极之前的PCA-1介观钙钛矿电池的a)横切面和b)表面场效应扫描电子显微镜图片;c)性能最佳的PCA-1介观钙钛矿电池的J–V曲线,正向和反向的扫描速率均为10 mV s–1 (空心环: 暗箱测量; 实心球: 一个太阳1.5地球气团照射).

密苏里大学堪萨斯城分校AEM:利用新型免掺杂小分子材料作为空穴传输层的高效高稳定性钙钛矿太阳能电池 图5. 在空气中室内光线照射下老化~180和~400个小时之前和之后的反向扫描J–V曲线,扫描速率为10 mV/s (空心环: 暗箱测量; 实心球: 一个太阳1.5地球气团照射).

【总结与展望】

PCA-1合成简单,价格低廉,拥有极高的空穴传导率以及与钙钛矿相匹配的前线轨道,在钙钛矿表面展现出的良好的成膜性和防水性,所有这一切特性一起使得PCA-1成为一种能用在钙钛矿电池上的理想的空穴传输材料。利用PCA-1作为空穴传输层的n-i-p平面型和介观MAPbI3钙钛矿太阳能电池性能表现优异,不仅它们的光电转换效率是在所有采用未掺杂空穴传输层的同类钙钛矿电池中是最高的,它们还表现出极小的迟滞现象和优异的稳定性。可以预想,利用更高效和更稳定的包含formamidinium和多种阳离子的钙钛矿材料,电池的效率和稳定性会得到更大的提高。

Yong Li, Kyle R. Scheel, Robert G. Clevenger, Wan Shou, Heng Pan, Kathleen V. Kilway, Zhonghua Peng*. Highly Efficient and Stable Perovskite Solar Cells Using a Dopant-Free Inexpensive Small Molecule as the Hole-Transporting Material. Advanced Energy Materials, 2018, 1801248. DOI: 10.1002/aenm.201801248.

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参考文献:Advanced Energy Materials

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