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1.硼掺杂石墨烯用于电催化N2还原

氨(NH3是广泛用于农业和工业应用的基本化学品。除了天然生物合成工艺外,通常氨主要通过Haber-Bosch工艺与铁基催化剂催化2种合成方法合成,但这两种工艺能耗较大。使用水作为氢源电催化N2还原反应(NRR),已经被提出作为用于固氮和氨生产的新的替代方法,但是其效率通常非常低。在含水电解质中,NRR的主要竞争副反应是析氢反应(HER),其中水(或H+)被还原形成气态H 2。作者证明二维(2D)硼掺杂的石墨烯(BG)具备作为理想NRR电催化剂的潜力,其可以促进N2的吸附。掺杂有硼原子的石墨烯(G)骨架可保持其原始sp2杂化和共轭平面结构。硼是诱导G中电子缺陷的重要掺杂元素,导致电催化活性大大提高。带正电的硼原子有利于吸附N2,因此为形成B-N键和随后生成NH3提供了优异的催化中心。这些缺电子硼位点也可以阻止路易斯酸中H+结合在这些位置,其可以提高NRR法拉第效率(FE)和HER的减少。在硼掺杂浓度为6.2%时,BG 在环境水溶液中表现出优异的NH3产率(9.8μg·hr1·cm2)且NH3产生的最高FE (FE NH 3,10.8%),相当于未掺杂的G的NH3和FE NH3的5倍和10倍产率。

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图1.BG的电子密度.(A)BC3原子轨道结合N 2的示意图。(B)未掺杂G(G)和BG(右)的LUMO(蓝色)和HOMO(红色)。

2.一种超离子导电电化学稳定的双盐聚合物电解质

固态电解质(SSE)对于开发安全的锂金属负极电池至关重要。由于聚合物材料的灵活性和制造成本低,固体聚合物电解质(SPE)受到特别关注。然而,传统的SPE具有低离子电导率,不能用于商业锂离子电池。探索优化的SPE是一个具有挑战性的工作,并且经常依赖于研究人员的经验。在这项工作中,作者使用了一种合理的三元相图方法来避免通过不断的验证来寻找离子导电聚合物复合材料。制备了在30℃具有超离子电导率(1.0mS/cm)的独立式柔性聚合物电解质膜。盐的协同作用使得双盐聚合物电解质在0-4.5V(相对于Li/Li+)的宽电化学窗口下具有出色的电化学稳定性。锂脱嵌实验表明聚合物电解质可以在0.05至0.5mA/cm2的电流密度下安全地循环。基于双盐聚合物电解质的电池在前370个循环中表现出99.99%优异的平均库伦效率。30°C时的初始容量为138 mAh/g(0.2 C),接近类似条件下液体电解质电池所获得的容量。370次循环后容量保持率为86%,表明聚合物电解质具有长循环稳定性。并且这项工作中开发的方法为设计用于先进锂金属负极电池的新型SPE铺平了道路。

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图2.聚合物复合电解质的相图。(AC)PEGDA /锂盐/增塑剂在温度(A)-10℃,(B)25℃,和(c)75℃下的各向同性相位差范围。(DF)对应于(d)聚合物PEGDA晶体,(E)锂盐晶体和(F)各向同性相的偏振光学显微镜图像。(G和H)基于偏振光学显微镜图像表征的交联PEGDA /锂盐/增塑剂在不同温度(-10℃,; 25℃和75℃)下的三元相图。(I)三元相图。(JL)为(J)柔韧性,(K)可扭曲性和(L)可折叠性的SPE膜的照片。

3.Halide Perovskites用于选择性紫外线收集的透明光伏技术

卤化物钙钛矿材料已经成为具有优异光伏特性的潜在硅替代品。将卤化物钙钛矿应用于半透明和空间分段的透明光伏(TPV)以实现更大范围应用已经越来越引起人们的兴趣,其具有满足许多潜在应用的美学需求所需的最高效率和透明度。然而,这些半导体的连续带吸收阻止了通常针对TPV的近红外选择性吸收。在这项工作中,作者制备了基于钙钛矿半导体的TPV,带隙被精确地调整到一定范围,以选择性地仅收获带隙在410和440nm之间的紫外光子。这种方法提供高达7%的理论效率,在435 nm附近的带隙具有99%的可见透明度。这些钙钛矿电池的实际优化可以快速生成TPV,其功率转换效率可与当今最先进的近红外采集TPV相媲美,同时也为高效多结TPV提供了途径。该研究显示了新型卤化物钙钛矿组合物用于高透明光伏和TPV的潜力。

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图3.钙钛矿吸收曲线和TPV器件配置。(A)不同组成的卤化物钙钛矿薄膜的吸收光谱。(B)钙钛矿UV收集透明光伏器件的结构。

4.崔屹:兼顾机械和电化学性能的可拉伸Li金属负极

锂(Li)金属是可拉伸电池的理想负极材料。然而,锂金属具有韧性,不能承受机械变形,其不稳定的电化学性能进一步妨碍了其实际应用。作者首次制造出具有稳定的机械和电化学性能的可拉伸Li金属负极。它由通过高弹性聚合物橡胶连接的单一实体3D图案化的Li金属微域组成。在拉伸时,橡胶吸收机械能,而电活性Li区域没有机械应变。而且,整个电极是通过简单地缠绕一根简单且成本低廉的铜线制成的。

这种设计具有五个新颖特点。(1)通过将线性Cu线圈缠绕成阿基米德螺旋图案,将标准1D线圈变换成新颖的分层2D各向同性可拉伸线圈,这对于实际应用而言更为理想。(2)由于Li在Cu线圈上电沉积,Li金属被分割成由高弹性SEBS橡胶连接的小微区。因此,在拉伸时,只有橡胶吸收机械能; 电活性Li域保持附着于自由移动的Cu片段并且不受影响。Cu线圈和橡胶的集成极大地缓解了聚合物橡胶和金属材料之间的剧烈模量差异,并且使电化学性能几乎不受机械变形的影响。(3)所有的Li金属微结构域都是由2D分层Cu线圈连接在一起的一个连续实体; 无论电极如何拉伸,电极的电导率都不变,这对稳定的电化学性能是至关重要的。(4)整个2D Cu线圈只包含一根Cu线,可以通过简单的绕线方便地制作。这种“一体式”设计可在重复拉伸/释放变形下实现非常稳定的电化学性能。(5)与传统的平面电极相比,3D图案化的Li金属阳极具有增大的表面积,这大大降低了局部电流密度并均化了Li离子通量。因此,Li金属阳极的这种新结构不仅使电极具有高度可拉伸性,而且还显着改善了Li阳极的循环稳定性。

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图4.可伸展电极的制造过程示意图.(A)将直径150μm的Cu线卷绕成内径约500μm的线圈。(B)Cu线圈被进一步包裹成阿基米德螺线的图案。(C)然后在其上浇铸SEBS橡胶溶液。(D)可以将Li金属电化学沉积到Cu线圈的抛光侧上,产生可拉伸的Li金属阳极。(E)由于分层螺旋结构,2D Cu线圈被拉伸后展现出极好的延展性。

5.通过与较大离子反应避免转换电池材料中的断裂

高容量电极材料在充电和放电期间经常经历大的体积变化,这可能导致机械性能降低并且降低循环寿命。因此,理解和控制高容量电极材料中的耦合反应和降解过程至关重要。合金电极材料为新兴的钠离子和钾离子电池提供高比容量,但与锂反应相比体积变化较大,限制了电池循环性能。通过原位透射电子显微镜观察FeS2电极材料与Li+,Na+和K+反应过程中的纳米级转变。发现尽管FeS2在与Na+和K+转化反应期间体积变化较大,FeS2晶体仅在锂化期间破裂。反应诱导变形的模拟表明,两相反应前沿的形状影响应力的演变,并且锂化期间的独特行为导致应力集中和断裂。Na和K离子电池材料的体积变化较大,因此可以通过理解和控制反应机制,最终制备性能更好的碱离子电池。

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图5.FeS2与锂的反应.(A)原位 TEM实验装置的示意图。(B)单个未反应的立方FeS2晶体的高分辨率TEM图像。(C)B中未反应的FeS 2晶体FFT。(D-G)两个FeS2纳米颗粒锂化的照片。(D)与锂反应之前的颗粒。(E)锂化开始。(F)在较大晶体的右下角和较小晶体的左上角形成裂纹。(G)较大颗粒充分锂化后的框架。(H)一组原始FeS2颗粒的SAED图。(I)锂化的FeS2晶体的SAED图。(J)锂化后断裂发生率随初始粒度变化的图。

6.用于高能氧化还原液流电池的多氧化还原分子

氧化还原液流电池(RFBs)是一种最有前途的大规模能量存储系统,因为它们具有很好的可扩展性和设计灵活性。然而,它们的低能量密度是限制广泛应用的主要缺点。大多数增加能量密度的传统方法都涉及到开发高浓度电解质。然而,这种方法导致动力学不稳定、电解质粘度增加等问题。对此作者提出了一种通过利用多氧化还原吩嗪分子(DMPZ)来提高能量密度的新方法。DMPZ在-0.15和0.61 V时对Ag/Ag+表现出双重氧化还原活性,具有显着的动力学和化学稳定性。与9-芴酮(FL)结合,DMPZ/FL电池可以提供高达85W hr*mol-1的能量密度。此外,DMPZ显着的颜色变化使得充电状态可以精确可视化。这种多重氧化还原材料可以进一步提高高能量密度RFBs实际应用可能性。

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图6.DMPZ和FL的电化学反应.(A)DMPZ和FL的分子结构和氧化还原机理。(B)DMPZ/FL液流电池和电池配置中储能的示意图。(C)DMPZ(绿线),FL(橙线),FL和DMPZ混合物(蓝线)的CV曲线。

7.用于高效有机太阳能电池的氯化π-共轭聚合物供体

聚合物太阳能电池(PSC)可以使用低成本的溶液处理大规模制造,是一种有前途的能源。归因于增强的VOC,氟化已经成功地应用于PSC。然而,氟化有一些缺陷,包括较低的反应收率和使用有害的氟化试剂。为了解决这些问题,已经探索了氯化,因为氯是另一种电负性卤素,更容易化学合成,原材料成本更低。作者合成了氯化苯并噻二唑-T4聚合物供体PBT4T-Cl,其中在中间噻吩单元的4位引入了氯原子以微调最终聚合物的能级。与其非氯化类似物相比,基于PBT4T-Cl的器件在开路电压和填充因子方面均表现出明显的提高,实现了11.18%的功率转换效率(PCE),这是氯化迄今最高PCE。在这项研究中,我们开发了一种新型氯化苯并噻唑-T4聚合物PBT4T-Cl,其具有超过11%的高功率转换效率和受益于其通过卤键改善的分子间相互作用的增强的储存稳定性。更重要的是,基于PBT4T-Cl的器件表现出优异的稳定性,器件储存50天后PCE为8.16%。通过这项研究,低带隙聚合物的氯化为设计π共轭聚合物半导体和进一步提高聚合物太阳能电池效率以及稳定性提供了新的研究思路。

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图7.PC 71 BM 共混的聚合物的稳态光伏特性.(A)J – V曲线。(B)的EQE谱。(C)吸收系数谱。

8.钙钛矿太阳能电池面向太瓦级光伏模块技术的展望和挑战

基于有机 – 无机混合钙钛矿的钙钛矿太阳能电池已经成为一种低成本和高效率的薄膜光伏(PV)技术。目前,PSC的功率转换效率(PCE)可达22.7%。利用溶液沉积工艺,可以实现柔性或刚性基材的连续卷对卷或片对片加工,可用于今后生产钛太阳电池的太瓦级模块。从基于旋转涂层的实验室规模装置制造扩大到适合于工业的可扩展沉积通常需要重新评估/重新设计与装置制造和表征相关的许多因素。本文,作者陈述了关于大规模生产和部署钙钛矿光伏技术的观点以及在三个关键领域的挑战:(1)大面积钙钛矿模块制造的可扩展工艺; (2)用于钙钛矿太阳能电池制造的危险性较小的化学路线; (3)用于不同应用的合适的钙钛矿模块设计。

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图8.连续加工单片互连钙钛矿太阳能组件的示意图

 

9.采用机器学习和高性能计算等加速材料研发

长期以来,由于时间常数的不匹配,新材料的开发一直受到阻碍。材料开发通常发生在15到25年的时间范围内,有时需要合成和表征数百万个样品。但随着高性能计算,自动化和机器学习新兴技术的融合有望将材料研发率提高10倍以上,并大幅降低投资者成本。

这里面简单说一下相较于传统的材料研发的优势。高性能计算:快速地进行材料的早期评估筛选,以确定是否对其进一步研究。机器学习:(一)预测未知化合物的可能具有的性质或者发现新的化合物;(二)帮助从材料中提取更多的和精确的信息;(三)通过减少人为干预程度和启发式技术实现自诊断和过程自动化。硬件云:搭建科研云服务系统,实现研究人员远程操控和协作,并实时、全球化进行信息分发,以确保实验数据的高效可用性,提高研究的集体效率。

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图9.机器学习发现新材料的过程示意图

虽然如此,目前对于这些新工具的应用尚处于早期阶段,这不仅需一套完备的系统理论作为支撑,同时软硬件设施的研发也要同时推进。但毫无疑问,科学研究将逐步由人向机器转变,并将为其注入新的活力。

看到这里,小编不禁要想,再不努力,科研狗都要失业了。。。。

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8.Dong Hoe Kim, James B. Whitaker, Zhen Li, Maikel F.A.M. van Hest’Correspondence information about the author Maikel F.A.M. van HestEmail the author Maikel F.A.M. van Hest, Kai Zhu’Correspondence information about the author Kai Zhu. Outlook and Challenges of Perovskite Solar Cells toward Terawatt-Scale Photovoltaic Module Technology.

9.Juan-Pablo Correa-Baena, Kedar Hippalgaonkar, Jeroen van Duren, Shaffiq Jaffer, Vijay R. Chandrasekhar, Vladan Stevanovic, Cyrus Wadia, Supratik Guha, Tonio Buonassisi’Correspondence information about the author Tonio Buonassisi. Accelerating Materials Development via Automation, Machine Learning, and High-Performance Computing.DOI: https://doi.org/10.1016/j.joule.2018.05.009.

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参考文献: