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Science:将“二氧化碳”转化为燃料

利用可再生能源将二氧化碳(CO2)转化为燃料和化学品是缓解大气中CO2浓度增加和海洋酸化有效的解决方法。使用可再生能源电化学还原CO2,类似于光合作用,是燃烧的逆向反应,其目的是为了储存多余的能源。Dinh 等人研究表明通过电化学还原CO2并选择性生成乙烯,在技术上是可行的。

还原CO2类似于将水分解为氢气和氧气的热力学反应,在商业化中能量转化效率已达80%。由于CO2分子的非反应性以及电催化剂表面受多电子/质子转移控制,因此还原CO 2的难度比较大。大多数研究将CO2从水溶液中提供给电极,其有限的溶解度限制了扩散电流密度,使其远低于商业上要求的电流密度。

 

Science:将“二氧化碳”转化为燃料

 

Dinh 等人 在气体扩散电极中使用非常薄的铜催化剂层使CO2有效且选择性地化学转化为乙烯。可以有助于减轻大气CO2浓度上升,该转换所需的能量来自可再生能源

通过加强传质过程可以实现效率的突破。使用类似于燃料电池中的气体扩散电极可以大大减少CO2的传质限制,并且电流密度高于500 mA/cm2从而形成CO等单碳产物。但是,需要对气相二氧化碳、液体电解质和固体电催化剂进行精准调控,以保持选择性并最大限度地减少寄生反应。较高的pH可以提高二碳产物的收率,但是CO2本身是酸性的,从而限制了在常规实验中可达到的pH上限。Dinh等人表明,只要电化学反应比CO2与OH形成碳酸氢盐的均相反应快,则催化剂表面上可以保持非常高的氢氧化物浓度。这些竞争反应之间的最佳平衡是通过使用沉积在气体扩散电极上的非常薄的Cu催化剂层来实现的。电催化剂、高CO2和OH浓度条件下,在电流密度高达750mA/cm 2时生成乙烯的电流效率约为70%。当作者使用较厚的催化剂层时,对乙烯的选择性较低。

Dinh 等人发现高碱性条件会导致碳基电极材料在一小时内劣化。他们设计了一种由聚四氟乙烯(PTFE)组成的气体扩散电极,铜纳米粒子作为催化剂,碳纳米粒子和石墨提供电接触,并使用镍铁氧化物(NiFeOx)催化阳极处的析氧反应。

虽然Dinh 等人的工作是化学储存可再生能源的重要一步,但挑战依然存在。他们所使用,几乎目前报道的所有二氧化碳还原反应器得到的产物要么夹带在二氧化碳气流中要么溶解在电解质中,如何将产物分离仍待解决。

电化学还原CO2比自然光合作用更简单,是电化学合成最热门的话题。过去的大部分研究都集中在简单的转换上,很少涉及电子转移过程。Dinh等人的实验,加上对该机制的更多理解,将会促进商业上使用电化学方法减少二氧化碳,以缓解大气中上升的二氧化碳浓度并促进可再生能源的推广。

Chemical storage of renewable energy, Joel W. Ager, Alexei A. Lapkin,science, DOI: 10.1126 /science.aat7918

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