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低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

【引言】

随着世界范围内工业化进程的加剧,全球能源短缺和环境污染问题变得越来越突出。开发可再生、清洁和绿色能源取代传统的化石燃料至关重要。氢被誉为一种有前途的清洁能源,可以减少我们对化石燃料的依赖,减少温室气体和其他有毒气体的排放,从而造福环境。为了实现高效率的水分解制氢,使用催化剂降低析氢反应(HER)的能量势垒是非常必要的。目前市场上效率最高且最稳定的是贵金属催化剂,但是由于其蕴含量较少,使用成本较高,难以大规模应用。非贵金属催化剂的发展主要集中在地球含量丰富的过渡金属催化剂,如过渡金属碳化物(TMCs),其具有优异的导电性、机械性能和可靠的化学稳定性。碳化钼(Mo2C)是人们普遍研究的TMC催化剂之一。经过多年的研究和开发,Mo2C的合成技术有了显著的发展和改进。然而碳化钼的电催化活性仍远低于铂及其他贵金属催化剂,还需要进一步研究以提高钼基催化剂的HER活性。

【成果简介】

近日,上海电力学院徐群杰教授和姚伟峰教授报道了一种新型金属钼富集的碳化钼基电催化剂(Mo-Mo2C)。结果表明,Mo-Mo2C电催化剂析氢反应的起始过电位仅为67 mV和塔菲尔斜率低至55 mV/dec。获得10 mA/cm^2阴极电流密度的过电势仅为150 mV。在酸性电解液中,交换电流密度达到0.019 mA/cm^2。Mo-Mo2C电催化剂具有优异的电催化稳定性,在20mA/cm^2的电流密度下表现出超过12小时的优异耐久性。性能分析表明Mo-Mo2C催化剂优异的HER性能可归因于催化剂内部电荷转移能力的改善。研究表明:该材料在酸性介质中具有较低的过电位、较小的Tafel斜率以及很好循环稳定性,从而展现了优异的电催化性能。相关研究成果论文“Cost Effective Mo Rich Mo2C Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction”发表在期刊JMCA上,徐群杰教授和姚伟峰教授为共同通讯作者,论文第一作者为硕士研究生董洁。

 【图文摘要】

低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

图示1. Mo-Mo2C-n析氢电催化剂的两步合成示意图

低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

图2 Mo-Mo2C-0.077电催化剂的SEM和TEM电镜分析和元素面扫描:SEM (a),TEM (b and c), HRTEM (d)和C、O、Mo等元素面扫描分析(E)。

低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

图3 利用(Ⅰ)Mo-Mo2C-0.082.(Ⅱ)Mo2C,(Ⅲ)Mo-Mo2C-0.055,(Ⅳ)Mo-Mo2C-0.077和(V)商用Pt/C等电催化剂修饰的GCE电极在0.5 M 硫酸溶液中的(a)极化曲线和(b)塔菲尔曲线。

低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

图4金属钼含量与Mo-Mo2C -n电催化剂电荷转移电阻的关系

低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

图5 Mo-Mo2C-0.077修饰电极的初始稳定性极化曲线和在0.5 M 硫酸溶液中进行3000次循环扫描后的极化曲线对比,插图:偏压80 mV(相对于SCE)下的电流密度稳定性测试。

该工作获得中国国家自然科学基金项目(21103106, 21107069)、上海基础研究重点项目(13JC14028)及上海市电力材料防护与新材料重点实验室的经费资助(14DZ2261000)。

Jie Dong,  Qiang WuCunping HuangWeifeng Yao and  Qunjie XuCost Effective Mo Rich Mo2C Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction, JMCA, 2018, DOI:10.1039/C8TA02550

 

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