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前方高能!钠电正极材料:P2-Na0.7CoO2微球

近年来人们对锂硫、锂空气和钠离子电池(SIBs)研究逐渐增多,就是为了替代价格高昂的锂离子电池。SIBs在过去十年中引起了越来越多的关注,研究发现的正极材料有磷酸盐、亚铁氰化物和层状金属氧化物,但是它们的综合性能在SIBs的实际使用中仍然不能令人满意。由于储量丰富和含有多种电化学活性元素,层状金属氧化物被认为是最有希望作为SIBs正极材料的物质,包括O3和P2型结构。相比于O3型材料低的理论比容量,P2型材料具有更高的理论比容量引起广泛关注,但其在脱嵌过程中发生相转变造成循环性能较差。目前P2型材料的改性主要关注在活性金属中心和比例,鲜有通过调整形貌提升性能。近期,南洋理工大学楼雄文课题组从材料形貌角度入手提升P2型材料电化学性能,合成一种均匀的P2-Na0.7CoO2微球,用于SIBs正极表现出极好的电化学性能。该成果于2017年发表在Angew. Chem. Int. Ed.(IF=11.709)上。

前方高能!钠电正极材料:P2-Na0.7CoO2微球

图1. P2-Na0.7CoO2微球合成示意图

前方高能!钠电正极材料:P2-Na0.7CoO2微球

图2. a)CoCO3和b)Co3O4微球的FESEM图像。c)P2-Na0.7CoO2微球的XRD图; 插图是P2-Na0.7CoO2相应的晶体结构。P2-Na0.7CoO2微球的d,e)FESEM图像和f)HRTEM图像

作者首先将水热法合成的CoCO3微球在空气中煅烧从而转化为Co3O4微球,然后把Co3O4微球在适量的Na2CO3中高温反应,最终得到P2-Na0.7CoO2微球。即使通过高温反应,P2-Na0.7CoO2仍保有规则的球形形貌,用作钠离子电池正极活性材料表现出极好的电化学性能。P2-Na0.7CoO2电极在0.04C、0.08C、0.16C、0.4C、0.8C、1.6C、2.4C、4C和8C倍率下的平均可逆容量分别为125、121、119、114、112、109、106、98和84mAh/g。即使在高达16C(大约2分钟内充电/放电)的情况下,可逆容量仍高达64 mAh/g。当电流密度降低到0.16C时,可逆容量可以恢复到117 mAh/g,这表明显示P2-Na0.7CoO2具有良好的循环可逆性。另外,在0.4C的倍率下,循环300次后的容量保持率为86%,意味着每个循环的平均容量损失为0.046%。

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图3. a)s-NCO电极的循环伏安图,扫描速率为0.1 mV/s。b)0.04C倍率下s-NCO电极的充/放电曲线。c)s-NCO和i-NCO的倍率性能。d)s-NCO在不同倍率下的充/放电曲线。e)s-NCO和i-NCO在0.4C倍率下的循环性能(注:1 C = 125 mA/g;s-NCO:球形P2-Na0.7CoO2;i-NCO:不规则形貌P2-Na0.7CoO2

P2-Na0.7CoO2表现出如此极好的电化学性能,作者也给出了解释:由于P2-Na0.7CoO2高的结晶度和均匀的微球结构,可以有效的缓冲由Na+离子插入/脱嵌引起的机械应力。它还可以最小化活性材料与电解质的接触面积,从而减少不必要的副反应和活性材料的溶解。

Yongjin Fang, XinYao Yu, Xiong Wen (David) Lou ; A Practical High-Energy Cathode for Sodium-Ion Batteries Based on Uniform P2-Na0.7CoO2 Microspheres; Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201702024 

 

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