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Ti3C2 MXene双转化合成高性能钛酸钠/钛酸钾

引      言

锂离子电池(LIBs)被广泛应用于便携式电子设备和大型电网存储中,但是由于锂资源有限、成本上升以及安全性问题,可能会阻碍其在未来能源领域的发展。相对而言,钠离子电池和钾离子电池由于原材料储量丰富、高容量、成本较低以及与LIBs相似的氧化还原电位,可谓是LIB最为理想的替代品。

然而,在实际应用中仍面临着巨大挑战。Na或K会诱导大多数电极(如金属氧化物,多孔碳)材料发生体积膨胀和动力学迟滞,由此导致低容量和快速的容量衰退。

成果简介

Ti3C2 MXene双转化合成高性能钛酸钠/钛酸钾

图1. Ti3C2 MXene的(a,  b)TEM和(c)HRTEM图像,M-NTO的(d,  e)TEM和(f)HRTEM图像,M-KTO的(g, h)TEM和(i)HRTEM图像,在(c, f, i)的插图是SAEM图谱

先前的研究表明,通过MXene(Ti3C2Tx)的一步氧化转化法,可以合成出增强锂储存性能的层状TiO2@Ti3C2Tx异质结构。鉴于此,中国科学院大连化学物理研究所包信和院士课题组等人通过Ti3C2 MXene 的同时氧化和碱化过程,成功地合成出了具有高储钠/储钾性能的的钛酸钠(M-NTO, NaTi1.5O8.3)和钛酸钾(M-KTO, K2Ti4O9)超薄纳米带材料

Ti3C2 MXene双转化合成高性能钛酸钠/钛酸钾

图2. 在SIBs中含有1 M NaCF3SO3电解质下M-NTO的电化学表征.(a)在0.1mV/s下测得M-NTO的循环福安, (b)M-NTO, Ti3C2 MXene以及市售的TiC在200mA/g下的循环稳定性和库伦效率,(c)M-NTO在电流密度从50-2000mA/g下的恒电流充放电曲线, (d)M-NTO在不同电流密度下的倍率性能, (e)M-NTO用于SIBs在200mA/g下的循环性能和库伦效率。

电化学测试表明:将M-NTO应用于SIB中,在200mAh/g下可逆容量增加到191mAh/g,高于原始Ti3C2(178mAh/g)和商业化TiC衍生物(86mAh/g);对于M-KTO而言,在50mAh/g下可输出151mAh/g的容量,在300mA/g下输出的容量依然高达88mAh/g,同时循环寿命超过900次,这也是迄今为止所报道的性能最好的此类材料。

机制分析     

Ti3C2 MXene 纳米片到M-NTO和M-KTO纳米带转化过程中,材料结构表现出层间距(M-NTO为0.90nm,M-KTO为0.93nm)和厚度(<11nm)缩减并且呈现出交织的网状结构,对于M-NTO进一步组装成类海胆的球形结构,而M-KTO则转化为相互纠缠的纳米带。与此同时,两种材料都出现开放的大孔结构。由此可见,合适的层间距,超薄的厚度和较窄宽度的纳米结构,对于提高活性物质利用率,改善离子迁移动力学以及结构稳定性增强极为关键。

材料制备

Ti3C2 MXene的合成:将1g Ti3AlC2粉末缓慢加入到120ml 40wt%的氢氟酸溶液中。将反应混合物在25℃下以300rpm搅拌72小时。之后将混合溶液以6000rpm离心5分钟,弃去上清液后收集粉末。然后,将所得粉末用蒸馏水反复洗涤4次。最后,使用聚四氟乙烯膜(0.22mm孔径)过滤溶液收集Ti3C2,并在60℃真空烘箱中干燥12小时。

M-NTO和M-KTO纳米带的合成:将100mg Ti3C2MXene加入到含有30ml 1M的NaOH和0.68mL 30%H2O2的混合溶液中。然后,将混合溶液转移到50ml特氟隆衬里的不锈钢高压釜中,在140℃水热处理12小时。自然冷却至室温后,通过真空过滤收集上部白色悬浮液,用蒸馏水洗涤三次得到的M-NTO样品,在60℃下干燥12小时。除了使用KOH代替NaOH之外,采用与M-NTO相同的程序合成M-KTO。为了进行比较,还将商品化的TiC颗粒与M-NTO使用相同的程序进行水热处理,最后的产物表示为市售的TiC衍生物。

 

参考文献  

Yanfeng Dong, Zhong-Shuai Wu, Shuanghao Zheng, Xiaohui Wang, Jieqiong Qin, Sen Wang, Xiaoyu Shi, and Xinhe Bao, Ti3C2 MXene-Derived Sodium/Potassium Titanate Nanoribbons for High-Performance Sodium/Potassium Ion Batteries with Enhanced Capacities, ACS Nano(2017), DOI: 10.1021/acsnano.7b01165 

 

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