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氢化MAX@K2Ti8O17复合材料高赝电容快速储钠

钠离子电池以其钠资源丰富、分布广泛和成本低廉等特点受到了人们的普遍关注,成为替代锂离子电池的首选。高性能电极材料的开发对实现钠离子电池的商业化至关重要。一些正极材料的开发已基本能够满足应用的要求,但负极材料仍制约着钠离子电池的实用化。因此,开发高性能负极材料成为目前重要任务之一。目前,钛基材料(如:钛酸钠以及其碳复合材料)是钠离子电池电极材料中发展最好的材料之一,但低的比容量,不同复合材料的界面粘附力弱,以及差的循环稳定性等缺点严重限制他们进一步的商业化。

氢化MAX@K2Ti8O17复合材料高赝电容快速储钠

图1 H-KTO的合成过程图。

近期,燕山大学彭秋明教授等人以Ti3SiC2(MAX材料)为前驱体,通过碱水热反应和氢化反应,合成出核壳结构的MAX@K2Ti8O17复合材料(H-KTO),作为钠离子电池负极,表现出良好的电化学性能。此成果发表在国际期刊Adv. Energy Mater.上。

氢化MAX@K2Ti8O17复合材料高赝电容快速储钠

图2 (a)H-KTO电极的CV图;(b)H-KTO电极的充放电曲线图;(c)在电流密度200mA/g下,H-KTO 和A-KTO电极的循环寿命图;(d)不同电流密度下,H-KTO电极的第一圈充电曲线图;(e)H-KTO 和 A-KTO电极的倍率性能图;(f)H-KTO电极与其他钛基材料的倍率性能图。

作为钠离子电池负极,H-KTO表现出良好的储钠性能以及优越的循环稳定性。在电流密度200mA/g下,循环200圈,容量为189mAh/g;在电流密度1000mA/g下,循环1000圈,容量为145mAh/g,在大电流密度10000mA/g下,循环10000圈,比容量为75mAh/g,容量几乎无衰减。

氢化MAX@K2Ti8O17复合材料高赝电容快速储钠

图3 (a)在扫描速率为0.1-100mV/s范围内,H-KTO电极的CV图;(b)使用峰值电流和扫描速率之间的关系确认b值;(c)归一化容量与扫描速率的负二方之一图;(d)H-KTO电极在不同扫描速率下的电容比。

作者还通过实验测试和第一原理计算方法确认通过氢化在MAX @ K2Ti8O17的表面层上增加Ti^3+,不仅增加其电导率,而且增强钠离子嵌入赝电容过程。此外,在Ti和O层间扭曲的十二面体不仅提供了大量的钠离子储存位点,还作为钠离子运输的通道。

材料制备过程:

Ti3SiC2的制备:Ti,Si和C以3:1:2摩尔比的比例加入装有乙醇和玛瑙球的聚氨酯容器中,研磨72h。接着,混合物在一个直径50 mm的不锈钢模具下,压强为100MPa下冷压;再在石墨中热压(在氩气气氛下)。最后,用SiC研磨除去样品的石墨层,并将其研磨6小时,过300目筛,得到高纯Ti3SiC2粉末。

H-KTO和A-KTO的制备:0.5g Ti3SiC2加入25ml KOH中,搅拌30分钟,超声30min,得到均匀的悬浮液。接着,悬浮液倒入50ml反应釜中,200℃反应4-48h。反应后,通过去离子水和乙醇离心清洗,80℃下干燥,得到Ti3SiC2@K2Ti8O17复合材料。最后,在H2/Ar气氛下500℃煅烧2h,得到H-KTO。作为比较,Ti3SiC2@K2Ti8O17复合材料在氩气气氛下煅烧得到A-KTO。

参考文献:

GuodongZou, Jianxin Guo, Xianyu Liu, Qingrui Zhang, Gang Huang, Carlos Fernandez, andQiuming Peng, Hydrogenated Core–Shell MAX@K2Ti8O17 Pseudocapacitance withUltrafast Sodium Storage and Long-Term Cycling, Adv. Energy Mater. 2017, DOI:10.1002/aenm.201700700.

 

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