​江西师范大学袁彩雷团队Small(封面):电化学重构NiFe/NiFeOOH核壳异质结构纳米颗粒在交变磁场下增强析氧反应

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过渡金属在析氧反应(Oxygen evolution reaction)过程中通常会发生电化学重构现象,生成的过渡金属羟基氧化物(MOOH,其中M为过渡金属)具有高催化活性和低成本,是一种有望替代贵金属Ir/Ru的催化剂。然而,过渡金属羟基氧化物非晶形态导电性差的问题从根本上限制了其电化学反应动力学。在此研究背景下,通过与高导电限域基体充分接触构建空间限域结构是解决当前过渡金属羟基氧化物导电性差的有效方案之一。另一方面,近年来许多研究表明铁磁纳米颗粒催化剂在交变磁场下将产生磁加热效应,从而提高其催化性能。铁磁纳米颗粒的磁加热效应主要由布朗弛豫(Brownian relaxation)和奈尔弛豫(Néel relaxation)这两种机制决定。布朗弛豫有关的磁加热效应涉及铁磁纳米颗粒的物理旋转,这将可能导致催化剂的脱离或微观排布的变化,导致催化剂性能下降。而奈尔弛豫有关的磁加热效应是由催化剂磁矩在交变磁场下的持续翻转产生的,不涉及纳米颗粒的物理旋转。因此,相比之下,奈尔弛豫有关的磁加热效应是实现铁磁纳米颗粒在交变磁场作用下获得性能稳定提升的有效方式。

近期,江西师范大学袁彩雷教授团队在利用脉冲激光沉积成功制备限域在高导电碳基体中NiFe纳米颗粒的基础上,结合电化学重构技术获得了超顺磁NiFe/NiFeOOH核壳异质结纳米颗粒。电化学测试表明,NiFe/NiFeOOH核壳异质结构纳米颗粒催化剂具有优异的OER催化活性和稳定性。更重要的是,得益于奈尔弛豫有关的磁加热效应,超顺磁NiFe/NiFeOOH核壳异质结构纳米颗粒催化剂在交变磁场下可以实现OER性能的显著提升。这项工作不仅表明构建空间限域结构是解决非晶过渡金属羟基氧化物导电性差问题的有效途径,而且还揭示了奈尔弛豫有关的磁加热效应是实现铁磁纳米颗粒催化剂性能稳定提升的有效方式。
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图1. 电化学重构制备核壳异质结构纳米颗粒和在交变磁场作用下的磁加热效应示意图。
​江西师范大学袁彩雷团队Small(封面):电化学重构NiFe/NiFeOOH核壳异质结构纳米颗粒在交变磁场下增强析氧反应图2. 限域型NiFe纳米颗粒和NiFe/NiFeOOH核壳异质结构纳米颗粒结构表征及磁学特性。
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图3. NiFe/NiFeOOH核壳异质结构OER理论计算。
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图4. NiFe/NiFeOOH核壳异质结构纳米颗粒催化剂在有无交变磁场作用下的OER性能测试。
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图5. NiFe/NiFeOOH核壳异质结构纳米颗粒催化稳定性测试。

研究成果近期以“Electrochemical reconstruction of NiFe/NiFeOOH superparamagnetic core/catalytic shell heterostructure for magnetic heating enhancement of oxygen evolution reaction”为题发表在Small上,并被评选为期刊封面(Inside Front Cover)。袁彩雷教授课题组硕士研究生彭东权和胡策博士为论文的共同第一作者,通讯作者为袁彩雷教授,江西师范大学为论文的第一单位。该项工作得到了国家自然科学基金委、江西省主要学科学术和技术带头人培养计划-领军人才项目以及江西省自然科学基金委等的支持。

Dongquan Peng, Ce Hu, Xingfang Luo, Jinli Huang, Yan Ding, Wenda Zhou, Hang Zhou, Yong Yang, Ting Yu, Wen Lei, Cailei Yuan, Electrochemical Reconstruction of NiFe/NiFeOOH Superparamagnetic Core/Catalytic Shell Heterostructure for Magnetic Heating Enhancement of Oxygen Evolution Reaction, Small.
https://doi.org/10.1002/smll.202205665

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参考文献: