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高储锂胶囊状Li-S复合材料

引      言

锂-硫(Li-S)电池由于极高的理论能量密度(2600Whkg-1),因而在电动车领域备受关注。然而,目前Li-S电池仍有一些电池本质性问题亟解决。首先,硫电极以及充放电过程中产生的硫化物导电性较差,由此需要加入大量的导电剂;中间多硫化物的“穿梭效应”降低了库仑效率并导致硫正极循环稳定性变差;在锂化/脱锂过程中较大的体积变化导致电极结构不稳定和循环寿命缩短。

成果简介

鉴于此,美国俄勒冈州立大学的纪秀磊教授和阿贡国家实验室的Khalil Amine教授等人报道了一种一步法合成的Li2S/石墨烯纳米胶囊结构材料。在此方法中,将Li箔在氩气携带的CS2蒸汽中燃烧,由此产生Li2S纳米晶体和石墨烯层,并且这些石墨烯层会包覆在Li2S晶体上(Li2S@石墨烯)。所获材料直接用于表征和电化学测量,材料本身不仅结构独特,具有较好的结构完整性,良好的导电性,较低的活化势垒并且电化学性能优异。

高储锂胶囊状Li-S复合材料

图1. Li2S@石墨烯正在Li//Li2S@石墨烯电池和石墨//Li2S@石墨烯电池中的电化学表征。基于10mgLi2S cm-2负载量的Li2S石墨烯电极的电位曲线(a)和循环性能(b);(c)Li2S@石墨烯电极在不同扫速下的CV;(d)Li2S@石墨烯电极不同负载率下的循环性能;(e)Li2S@石墨烯在不同充放电电流下的点位曲线;(f)Li2S@石墨烯电极的长循环寿命;石墨//Li2S@石墨烯电池在160mA g-1下的电位曲线(g)和循环性能(h)。

负载量为10mgLi2Scm-2时,电极表现出高达1160mAh g-1s的可逆容量,即面积容量为8.1mAh cm-2。用作全电池时,以Li2S@石墨烯-正极//石墨-负极电池为例,输出高达730mAh g-1s的容量并且循环性能优异。

机制分析

首先,薄层石墨烯片形成的胶囊状外壳,具有良好的导电性,由此改善倍率性能;

其次,胶囊状微结构使得整体结构更加紧凑,提高电极活性物质的负载率,从而增加能量密度;

另外,电池循环期间,胶囊外壳和Li2S纳米晶粒之间的空隙可以有效适应体积膨胀,提高电极的循环稳定性,从而提高电池的寿命;

除此之外,胶囊结构的微裂缝有利于电解液的渗透和离子传输,进一步改善电池性能。

这项工作克服了与传统硫电极和以前报道的Li2S复合材料相关的主要缺陷(高活化电位、复杂的制造工艺和高成本),并有可能成为设计高性能硫电极材料的范例。此外,易于扩展的制造策略使得这种电极材料在Li-S电池的商业化方面极具潜力。

材料制备

Li2S@石墨烯纳米复合材料的一步法合成: 使用0.4g锂金属箔与650℃的氩气伴随的CS2蒸气在管式炉中反应5小时。 每次可以获得约1.0g的产物,其中同时产生Li2S纳米晶体和几层石墨烯的紧密包裹物,从而形成Li2S@石墨烯纳米胶囊。

参考文献  

 

Guoqiang Tan, Rui Xu, Zhenyu Xing, Yifei Yuan, Jun Lu, Jianguo Wen, Cong Liu, Lu Ma, Chun Zhan, Qi Liu, Tianpin Wu, Zelang Jian, Reza Shahbazian-Yassar, Yang Ren, Dean J. Miller, Larry A. Curtiss, Xiulei Ji and Khalil Amine, Burning lithium in CS2 for high-performing compact Li2S -graphene nanocapsules for Li–S batteries, Nature Energy 2, 17090 (2017), DOI: 10.1038/nenergy.2017.90. 

 

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