三维N掺杂石墨烯包裹SnS纳米颗粒

由于钠与锂的理化性质相似,并且钠的天然储量高、成本低,钠离子电池(SIB)在将来可以广泛应用于各种储能领域。但是,大多数适用于锂离子电池的负极材料由于容量和循环稳定性的严重损失,不能被SIB直接使用。在研究过的大量负极材料中,具有独特层状结构和较大层间距的SnS2和SnS脱颖而出,并且在分解/脱盐过程出现较少的相转化,是最有前途的候选者。但是,SnS的导电性差,直接使用会造成高度极化和利用率低,最终导致差的电化学性能。

鉴于此,华南理工大学杨成浩教授和南卡罗来纳大学Kevin Huang教授等人将SnS纳米颗粒通过静电固定在3D N掺杂石墨烯网络(3DNG)中,表现出极好的电化学性能。

三维N掺杂石墨烯包裹SnS纳米颗粒

图1.(a)SnS/3DNG的制备过程和(b)SnS/3DNG和SnS/3DG的分解过程示意图。

注:3D 未掺N石墨烯网络记为3DG

三维N掺杂石墨烯包裹SnS纳米颗粒

图2.(a, b)不同放大倍数下SnS/3DNG的SEM图像。(c, d)SnS/3DNG的TEM和HRTEM图像;(e)SnS/3DNG的元素映射。

作者通过利用聚(二烯丙基二甲基氯化铵)(PDDA)对石墨烯的表面进行处理,使其带有正电荷,这样可以显著增加对[SnS3]^2-的静电吸引。这种3DNG提供了有效的电子传导通道以及在循环期间静电固定SnS纳米颗粒而没有聚集的平台。将SnS/3DNG作为钠离子电池负极活性材料制成半电池,在电流密度为2A/g时,循环1000周后的容量仍有509.9mAh/g,保持率高达87.1%。这是截止当时基于SnS负极报道的最佳性能。以Na3V2(PO4)3/C作为正极组装全电池,在0.8-3.0V的电压窗口内,在1A/g下的容量可以达到414.6mAh/g,循环300周后仍保持85.5%。

三维N掺杂石墨烯包裹SnS纳米颗粒

图3(a)SnS/3DNG的CV曲线,扫描速率为0.1mV/s。(b)0.1 A/g 下SnS/3DNG的放/充电曲线。(c)SnS/3DNG和SnS/3DG的倍率性能。(d)2A/g下SnS/3DNG的放/充电曲线。(e)在2A/g下SnS/3DNG和SnS/3DG的循环稳定性。

三维N掺杂石墨烯包裹SnS纳米颗粒

图4(a)以Na3V2(PO4)3/C为正极,SnS/3DNG作为负极的全电池示意图。(b)各种电流密度下的放/充电曲线。(c)在1 A/g下全电池的放电/充电曲线。(d)在1 A/g下全电池的循环性能。

作者指出,相比于纯石墨烯,3DNG对SnS 纳米颗粒以及其放电产物具有更强的亲和力,是循环过程中实现稳定电极结构的根本原因。总体而言,本研究提供了一种开发高性能钠离子电池金属硫化物基混合负极的可行方案。

Xunhui Xiong, Chenghao Yang, Guanhua Wang, Yuwei Lin, Xing Ou, Jeng-Han Wang, Bote Zhao, Meilin Liu, Zhang Lin, Kevin Huang; SnS Nanoparticles Electrostatically Anchored on Three-dimensional N-doped Grapheneas an Active and Durable Anode for Sodium Ion Batteries; Energy Environ. Sci., 2017,  DOI: 10.1039/C7EE01628J

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参考文献:Energy Environ. Sci.