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MOF衍生N掺杂碳负载红磷用于高性能钠电负极

由于商业化石墨负极不能用于储存钠离子,因此迫切需要研发一种具有高能量密度的钠离子电池(NIBs)负极材料。磷被认为是有前途的NIBs负极材料,可以与钠反应形成Na3P,提供2595mAh/g的高理论储钠容量。其中红P因为储量大、对环境友好受到极大关注,而其在充放电时体积变化大、电导率低,导致电化学活性低和容量衰减快与碳材料复合以及P的纳米化是目前改善其电化学性能的有效策略。近日,中国科学技术大学余彦教授课题组利用金属有机骨架(MOFs)独特的结构,设计构筑了氮掺杂微孔碳负载无定型红磷,利用多孔碳的高电子及离子导电性和结构稳定性三者增强协同效应,实现了磷基负极材料在钠离子电池中的长循环寿命及高倍率性能的突破。

MOF衍生N掺杂碳负载红磷用于高性能钠电负极

图1. A)P@N-MPC的制备示意图,B)P@N-MPC储钠过程示意图。

MOF衍生N掺杂碳负载红磷用于高性能钠电负极

图2. N-MPC的A)SEM,B)TEM和C)HRTEM图像;P@N-MPC的D)SEM,E)TEM和F)HRTEM图像

其电化学性能测试:在0.005和3V电压区间、0.15A/g电流密度下,P@N-MPC初始充放电容量分别为710和1312mAh/g,首次库仑效率仅为54.1%,首次高的不可逆容量归因于P@N-MPC表面SEI膜的生成以及N-MPC低的首次库伦效率;然而,P@N-MPC的库仑效率(CE)在第一个循环后达到几乎100%,没有明显衰退,并且可逆容量在100次循环后保持高达600mAh/g。其倍率性能,在0.3, 0.5, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7,8和9A/g电流密度可逆容量分别为684, 642, 570,494, 470, 414, 365, 344, 315和291mAh/g;当电流密度恢复到0.15A/g时,经过不同电流密度循环100次之后仍达到655mAh/g的高容量。循环性能,在1A/g电流密度下循环1000次后,可逆容量高达450 mAh/g,CE几乎恒定为100%。

MOF衍生N掺杂碳负载红磷用于高性能钠电负极

图4. A)循环伏安图, B)在0.15A/g下的容量和库仑效率,C)0.3-8A/g下P @ N-MPC复合材料的容量。 D)在1A/g下P @ N-MPC电极的循环性能。

P@N-MPC的倍率性能和超长循环寿命主要归因于其独特的结构。首先,红P颗粒封装在微孔碳中不仅限制其在嵌锂过程中的巨大体积变化,也有利于电极表面形成稳定的SEI膜;其次,具有高氮掺杂微孔碳提供了更多的离子和电子迁移途径,有利于离子/电子的快速迁移;最后,碳矩阵中均匀微孔使得红P的尺寸限制在1nm以下有效提高了红P的电化学活性

Weihan Li, Shuhe Hu, Xiangyu Luo, Zhongling Li, Xizhen Sun, Minsi Li, Fanfan Liu, Yan Yu, Confned Amorphous Red Phosphorus in MOF-Derived N-Doped Microporous Carbon as a Superior Anode for Sodium-Ion Battery, Adv. Mater., 2017, 1605820, DOI:10.1002/adma.201605820

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